グラフェンナノリボンの構造的特徴を活かした有機強誘電体の開発

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本研究課題は、ジグザグ端をもち非対称に両端を修飾したグラフェンナノリボン（GNR）を合成する手法を確立させ、その手法を用いて種々のGNRを合成し、強誘電性を始めとする機能性材料として利用することを目的とした研究である。GNRの合成法としては、主に金属表面上での合成が主になされてきたが、溶液合成によるGNRの創出は、その幅や部分構造を緻密に制御できる大きな利点があり、材料化学としてGNRの化学を発展させるためには、溶液合成を中心とした研究が求められる。通常、GNRの合成としては、モノマー分子をポリマー化反応によって高分子前駆体とし、酸化剤を用いた脱水素環化反応によりGNRを得る方法が一般的に用いられる。しかし、酸化的な脱水素反応では、反応の過程でしばしば構造転移を起こすことが問題となっている。特に我々が提唱する非対称修飾を見据えた独自のZ型分子を用いた場合、高分子前駆体の分子骨格がフレキシブルであるため、酸化剤による一般的な脱水素反応では期待したGNRが得られなかった。そこで、パラジウム触媒を用いた炭素-炭素結合形成反応と酸化的な脱水素化反応を組み合わせることにより、目的とする非対称構造をもつGNRの合成を達成した。この手法と新たな手法を用い、電子的に非対称な置換基を有する種々のGNRの合成に成功した。その物性測定から、非対称性に起因する分極の大きさ、電子状態と物性に関する知見が得られた。さらには研究提案の最終目的として掲げている、新たな機構に基づく強誘電性が発現することを予備的な測定ながら確認することができた。今後、その機構に関するさらなる証拠を集め、新たな学理の構築を目指す。