Atomic-scale analysis of the ordering of strongly correlated electrons in perovskite-type oxides

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実空間におけるスピンのアトムスケール観察を目的として、イメージコレクターを用いた高分解能ローレンツ電子顕微鏡法の最適化を図った。電子線単色化モノクロメータを用いて、光学系の条件を最適化することにより、ヘリカル反強磁性を発現する標準物質（希土類金属ホルミウム）において、1.0nm離れた反転する磁気モーメントを分離して実空間観察することに成功した。また、軌道のアトムスケール観察を目的として、ペロブスカイト関連層状構造をもつマンガン酸化物Nd1-xSr1+xMnO4 (0.5≦x≦0.82)について、TEM観察、電子回折測定、STEM観察およびEELS分析を行った。まず、室温における明視野像観察、高分解能像観察および電子回折測定により、試料の構造は共通して正方晶I4/mmmであり、欠陥構造を含まないことを確認した。また、イオンミリング法で作製した電顕観察用試料についてプローブコレクターを用いた高角度環状暗視野 (HAADF)ーSTEM法により、金属原子コラムを直接観察した。次に、液体窒素冷却試料ホルダーを用いて温度を変化させながら明視野像観察および電子回折測定を行い、この系の低温電子相を確認した。x=0.67および0.75では電荷軌道秩序相（反強的軌道秩序相）、x=0.80では電荷軌道秩序相および強的軌道秩序相、x=0.82では強的軌道秩序相をそれぞれ確認した。x=0.80では、温度低下に伴う、電荷軌道秩序相（高温相）から強的軌道秩序相（低温相）への相転移を確認した。さらに、局所領域の電子回折パターンを観察し解析することにより、強的軌道秩序相において出現するバンド状分域（軌道秩序ドメイン）における軌道配列パターンを同定した。それぞれの強的軌道秩序ドメインをSTEM-EELS法を用いて角度分解EELS測定を行い、軌道パターンとEELSスペクトルの相関を調査した。