金属もフラボ蛋白質も含まない酵素によるCO2からギ酸への還元反応機構の解明

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近年、地球の表面温度上昇に伴う気候変動が社会に与える影響が問題となっており、2023年3月にまとめられた気候変動に関する政府間パネル(IPCC)の報告書では、これまでの二酸化炭素(CO2)の累積排出量の削減が急務であるとまとめられている。その対策として、最近ではCO2の回収及び貯留(CCS)が現実的な方法として実施され始めているが、地中への貯留容量は限られているため、最終処分方法としては将来的に問題となることが考えられる。CO2の液体もしくは固体有価物への変換反応は、このような最終処分方法の原理として有用であるだけでなく、炭素資源の社会的な循環を生み出す種となるという点でも重要である。本研究課題では、CO2を液体有価物であるギ酸へと変換する数多くの反応の中でも、「電子を伝達する人工的な分子」が酵母candida boidinii中に存在する「金属を含まないギ酸脱水素酵素」(CbFDH)と協同してCO2をギ酸に還元する反応について、計算化学的な観点から注目している。この様な反応は、もちろん「金属を含む酵素」でも報告されているが、「金属を含まない酵素」においては、これらの反応の原理があらわになっているはずであると考えたからである。2022年度は、前年度に引き続き、酵素CbFDHの反応中心における1電子還元されたメチルビオロゲン分子の電子構造を密度汎関数法レベルで検討することに加え、ギ酸生成反応過程におけるメタダイナミクスの評価にむけた方法論の検討を行った。