Confocal X-ray analysis of the reaction process of ammonia production under normal temperature and pressure

常温常压下制氨反应过程的共焦X射线分析

• 批准号: 21K05132
• 负责人: 江場 宏美
• 金额: $ 2.66万
• 依托单位: Tokyo City University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K05132/
• 关键词: X線回折; 結晶構造; アンモニア; 化学反応過程; 共焦点; 蛍光X線; アンモニア合成; 反応過程

本研究は、(1)複数の物質が複合したり内部に組成分布があるような試料について、その構成や分布を分析することのできる共焦点型光学配置のX線分析装置を開発し、化学反応の観察・解析に用いる。(2)窒化鉄と炭酸水との反応による常温常圧アンモニア生成反応の反応過程について、(1)の装置を用いながら観察し、結晶構造や酸化数の変化、分布等の観察により理解を進めアンモニア生成効率を向上させるための知見を得る、という目的で進めている。まず(1)については共焦点型X線回折装置の設計を行い、従来より空間分解能を向上させるため焦点サイズの小さな集光素子（ポリキャピラリレンズ）について検討した。しかし強度を高くしようとするとビームの角度発散によりXRDパターンの角度分解能が低下する。このため、ポリキャピラリの角度発散は大き目に設計するものの、これにピンホールを組み合わせることで角度発散vs強度のバランスを調整可能とすることとした。ほかに、検出系を2θ走査しながら信号を計測するための制御システムの構築を進めた。(2)については、(1)のX線装置による評価に先立ち可能な検討を進めた。反応条件による速度や物質量の変化の確認から、反応機構の解明、反応の促進方法について検討を行った。物質収支を確認して化学量論性を評価するとともに、反応速度の温度依存性から活性化エネルギーを求めた。また窒化鉄の格子定数の変化を確認し、それらの結果、侵入型化合物である窒化鉄の格子間からN原子が拡散、表面まで移動してH原子と反応すると解釈できることを示した。さらに反応系に炭酸塩やアルミナを添加すると反応速度およびアンモニア生成量が増加することを確認し、その機構として炭酸水素イオン濃度の増加や、また窒化鉄表面への炭酸鉄の析出抑制などの現象を予想し、考察することができた。

は, this study: (1) the plural の compound material が し た に composition distribution inside the り が あ る よ う な sample に つ い て, そ の constitute を や distribution analysis す る こ と の で き る total focus type optical configuration の X-ray analysis device を 発 し, chemical 応 の 観 examine, parsing に with い る. Objects (2) the smothering the iron と carbon acid water と の anti 応 に よ る room temperature often 圧 ア ン モ ニ ア generated against 応 の anti 応 process に つ い て, (1) の device を with い な が ら 観 し, number of crystal structure や acidification の variations, the distribution of の 観 examine に よ り understand を into め ア ン モ ニ ア generated を sharper rate upward さ せ る た め の knowledge を る, と い う purpose で into め て い る. ま ず (1) に つ い て は total focus type X-ray line を い の inflexion device design, 従 よ り space decomposition can を upward さ せ る た め focus サ イ ズ の small さ な set light element child (ポ リ キ ャ ピ ラ リ レ ン ズ) に つ い て beg し 検 た. The <s:1> ム <s:1> intensity を is high, the く ようとするとビ ム ム is ム, the <s:1> angular dispersion によ XRDパタ and the <s:1> angular decomposition energy が is low する. こ の た め, ポ リ キ ャ ピ ラ リ の angular 発 scattered は き に designed す る も の の, こ れ に ピ ン ホ ー ル を group み close わ せ る こ と 発 で Angle dispersion versus intensity の バ ラ ン ス を adjustment would と す る こ と と し た. ほ か に, 検 out を 2 theta walkthrough し な が を ら signal measuring す る た め の suppression シ ス テ ム の build を into め た. (2)に に に て て を, (1) the <s:1> X-ray device による evaluation 価に preliminary ち may な検 を advance to めた. Anti 応 conditions に よ る speed や content quality の variations change の confirm か ら, against 応 institutions の uttered, against 応 の promote method に つ い て 検 line for を っ た. Material with 収 を confirm し て stoichiometry theory sex を review 価 す る と と も に 応 speed and anti の temperature dependency か ら activeness エ ネ ル ギ ー を o め た. ま た smothering the iron objects の lattice constant の - を confirm し, そ れ ら の results, inasieness compound で あ る smothering the iron objects の cubicle か ら N atom が company, dispersion, surface ま で mobile し て H atom と anti 応 す る と solution 釈 で き る こ と を shown し た. さ ら に anti 応 department に carbon acid salt や ア ル ミ ナ を add す る と anti 応 speed お よ び ア ン モ ニ ア generation が raised plus す る こ と を confirm し, そ の institutions と し て carbon acid water イ オ ン concentration の raised with や, ま た smothering the iron objects surface へ の carbon acid iron objects の precipitation inhibition な ど を to think し の phenomenon, investigate す る こ と が で き た.

项目成果

窒化鉄と炭酸水の反応により生成するアンモニア/水素比の評価と反応機構の解明

氮化铁与碳酸水反应产生的氨/氢比的评估及反应机理的阐明

• 发表时间: 2021
• 作者: 劉恬;江場宏美
• 通讯作者: 江場宏美

窒化鉄と炭酸水からのアンモニア生成における物質収支の確認と反応過程の解明

氮化铁和碳酸水制氨过程中质量平衡的确认和反应过程的阐明

• 发表时间: 2021
• 作者: 劉恬;江場宏美
• 通讯作者: 江場宏美

鉄と炭酸水による水素生成反応におけるNiの添加効果

添加Ni对铁与碳酸水产氢反应的影响

• 发表时间: 2021
• 作者: 八木駿;江場宏美
• 通讯作者: 江場宏美

合金鋼粉と炭酸水との反応による水素生成とNiの作用

合金钢粉与碳酸水反应产氢及Ni的影响

• 发表时间: 2021
• 作者: 八木駿;江場宏美
• 通讯作者: 江場宏美