Development of artificial photosynthesis system based on hybrid system with visible-light-driven semiconductor photocatalyst and bio-catalyst

基于可见光驱动半导体光触媒和生物触媒混合系统的人工光合作用系统的研制

• 批准号: 21K05245
• 负责人: 東 正信
• 金额: $ 2.58万
• 依托单位: Osaka Metropolitan University (2022)Osaka City University (2021)
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K05245/
• 关键词: 人工光合成; NADH再生; 光触媒; 生体触媒; 光電極; 二酸化炭素還元; 水分解

太陽光エネルギーを化学エネルギー（二酸化炭素還元によるギ酸の生成や水分解による水素製造）に変換する人工光合成は、人類が直面しているエネルギー問題や環境問題を解決できる可能性を有しており、近年盛んに研究されている。本研究では、半導体光触媒が有する欠点（反応の選択性）を、目的の反応をほぼ100%の選択率で進行させる生体触媒カバーする、半導体光触媒-生体触媒を組みあせたハイブリッド型人工光合成系の開発行うことを目的としている。還元型ニコチンアミドアデニンジヌクレオチド（NADH）は様々な酵素反応の補酵素として機能するが、非常に高価であるため、反応後の酸化されたNADH（NAD+）をNADHに戻す研究が様々な方法によって行わている。本年度は、NAD+を酵素活性を有する1,4-NADHに選択的に還元できるRh錯体（[Cp*Rh(bpy)H2O]2+）と、2種の光電極、すなわち光カソードと光アノードを用いることで、水を電子源としたNADH再生系の構築に取り組んだ。光カソードには、バンドギャップが小さく（約1.5 eV）、資源的に制約の少ないCuInS2硫化物光カソードを用いた。CdSを修飾したCuInS2光カソードはRh錯体を還元でき、さらにはNAD+を還元しNADHが生成することが分かった。また、乳酸脱水素酵素を用いた酵素反応（ピルビン酸の還元による乳酸生成）に適用したところ、30時間にわたって安定に乳酸が生成し、その量は用いたRh錯体、NAD+、酵素の量を超えた。次に光アノードの検討を行った。これまで報告してきた水の酸化用TaON光アノードを用い、適切な助触媒の検討を行った。その結果、酸化イリジウムまたは酸化ロジウムを担持させたTaON電極を組み合わせることで、可視光照射下かつ無バイアス下で酸素と乳酸の同時生成が確認され、水を電子源にしたNADH再生系の構築に成功したといえる。

The possibility of artificial photosynthesis in the chemical production of solar radiation (carbon dioxide reduction, acid production and water decomposition) has been studied in recent years. In this study, the semiconductor photocatalyst has a defect (selectivity), the target reaction is 100% selectivity, and the development of a semiconductor photocatalyst-biological catalyst system is carried out. The enzyme activity of NADH (NADH) is very high, and the acidification of NADH (NAD+) is very important. This year, NAD+ enzyme activity was increased by 1,4-NADH, Rh complex ([Cp*Rh(bpy)H2O]2+), two kinds of photoelectrodes, and the construction of NADH regeneration system. The light source of CuInS2 sulfide is very small (about 1.5 eV), and the resource is very limited. CuInS2 modification is a good way to reduce the amount of NADH produced. In addition, the enzymatic reaction (lactic acid production during the reduction of lactic acid) caused by the use of lactate dehydratase enzyme is applicable. After 30 hours of stabilization, lactic acid is produced, and the amount of Rh complexes, NAD+, and enzymes exceeds the amount of Rh complexes. The next step is to open the door and discuss it. This report describes the application of TaON light for acidification of water and the study of appropriate promoters. As a result, the simultaneous generation of acid and lactic acid under visible light irradiation was confirmed, and the construction of NADH regeneration system was successful.

项目成果

半導体光触媒と生体触媒を組み合わせたハイブリッド型人工光合成系の開発

半导体光催化剂与生物催化剂混合人工光合作用系统的开发

• 发表时间: 2023
• 作者: Toyodome Takumi;Amao Yutaka;Higashi Masanobu;東 正信
• 通讯作者: 東 正信

半導体光触媒と生体触媒を組み合わせたハイブリッド型CO2還元系の構築

半导体光催化剂和生物催化剂混合二氧化碳减排系统的构建

• 发表时间: 2021
• 作者: 園山範之;緒方康平;山本勝宏;東 正信
• 通讯作者: 東 正信

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Development of stable CdS photoanode for artificial photosynthesis

用于人工光合作用的稳定CdS光阳极的开发

• 发表时间: 2022
• 作者: Toyodome Takumi;Amao Yutaka;Higashi Masanobu;東 正信;Masanobu Higashi;Masanobu Higashi;東 正信;Masanobu Higashi
• 通讯作者: Masanobu Higashi

可視光応答型CuInS2光カソードと生体触媒を組み合わせたCO2還元系の構築

结合可见光响应 CuInS2 光电阴极和生物催化剂构建 CO2 还原系统

• 发表时间: 2021
• 作者: 豊留 拓弥;天尾 豊;東 正信
• 通讯作者: 東 正信