Fabrication of atomically controlled interfaces with extremely low interfacial resistance in all-solid-state Li batteries

エピタキシャル薄膜モデル電極を活用した全固体Li電池を作製することで、硫化物固体電解質と電極間の界面抵抗起源を定量的に探索する研究を行ってきた。本研究で、Li3PS4硫化物固体電解質とLiCoO2(001)正極間の界面抵抗は化学反応層の形成が起源であることを明らかにし、その高い界面抵抗(3.5x10^5 Ohm cm^2)はLi3PO4緩衝層を導入することで2,800倍低減し、電池動作できることを達成した。さらに、緩衝層としてLiNbO3を選択し、その電気伝導性に着目して電池特性との相関を定量的に調べた。そして、緩衝層の電気伝導性が高まるに従い電池性能は劣化する傾向を示した。得られた結果から、高性能な緩衝層を設計するうえで固体物理の視点に基づく重要な指針を得ることができた。さらに、5 V級正極のLiNi0.5Mn1.5O4に着目し、Li3PS4固体電解質との界面抵抗を定量評価したところ、LiCoO2同様にLi3PO4緩衝層を導入することで界面抵抗を低減して電池動作に成功した。その結果、LiNi0.5Mn1.5O4正極の場合、高速充放電(電流密度>30 mAcm^-2)を安定化させるために、負極側のLi金属-Li3PS4固体電解質間の界面に緩衝層を導入する必要性を見出した。

エピタキシャル薄膜モデル電極を活用した全固体Li電池を作製することで、硫化物固体電解質と電極間の界面抵抗起源を定量的に探索する研究を行ってきた。本研究で、Li3PS4硫化物固体電解質とLiCoO2(001)正極間の界面抵抗は化学反応層の形成が起源であることを明らかにし、その高い界面抵抗(3.5x10^5 Ohm cm^2)はLi3PO4緩衝層を導入することで2,800倍低減し、電池動作できることを達成した。さらに、緩衝層としてLiNbO3を選択し、その電気伝導性に着目して電池特性との相関を定量的に調べた。そして、緩衝層の電気伝導性が高まるに従い電池性能は劣化する傾向を示した。得られた結果から、高性能な緩衝層を設計するうえで固体物理の視点に基づく重要な指針を得ることができた。さらに、5 V級正極のLiNi0.5Mn1.5O4に着目し、Li3PS4固体電解質との界面抵抗を定量評価したところ、LiCoO2同様にLi3PO4緩衝層を導入することで界面抵抗を低減して電池動作に成功した。その結果、LiNi0.5Mn1.5O4正極の場合、高速充放電(電流密度>30 mAcm^-2)を安定化させるために、負極側のLi金属-Li3PS4固体電解質間の界面に緩衝層を導入する必要性を見出した。