First principles investigation on optical-control of electronic structure

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我々は、時間依存密度汎関数理論(TDDFT)に基づく第一原理計算により、高強度な光が固体中に駆動する微視的な電子ダイナミクスを解析している。当該年度は、実験グループとの共同研究により、2次元物質であるMoSe2に対してアト秒過渡吸収分光を行うことで超高速電子ダイナミクスを調べた。TDDFT計算により過渡吸収スペクトルを解析したところ、異なる元素に対応する吸収端において定性的に異なる応答が起こることが明らかとなった。さらに微視的な解析を進めたところ、Se原子の吸収端の過渡光学応答は独立粒子的な応答が支配的であるのに対し、Mo原子の吸収端の過渡光学応答は集団運動的な応答が支配的であることが分かり、これらの質的に異なる現象が同じ時間スケールで共存していることが明らかとなった。当該年度はさらに、量子マスター方程式を用いた電子ダイナミクス計算を用いて、テラヘルツ(THz)領域におけるグラフェンからの高次高調波発生の微視的機構を解析した。その結果、従来の熱力学的模型に基づく理解を超えて、THz電場の下での非平衡定常状態が高次高調波発生において重要な役割を果たしていることが明らかとなった。さらに、THz光と中赤外(MIR)光を組み合わせることでグラフェンからの高次高調波発生を増強するための理論的研究を行った。その結果、THz光とMIR光の非線形結合によって高調波発生を増強あるいは抑制する微視的機構があることが明らかとなった。