高圧下その場蛍光XAFS-XRD複合測定によるマグマ中のXeの化学状態の解明

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本研究は、マグマ中に微量に含まれるXeの高圧下における振る舞いを調べることで、初期地球においてXeが地球深部に固定される化学プロセスを明らかにすることを目的としている。Xeガスの入手が困難な状況が継続していることを受けて、元々予定していた高圧下その場実験から理論計算によるアプローチに切り替えた。高圧下におけるマグマ中のXeの状態のシミュレーションを行うために、多粒子系の分子動力学計算法の開発を進めた。第一原理計算の結果に基づく機械学習ポテンシャルを用いた大規模計算は、ケイ酸塩のような共有結合性の高いメルトで、かつ原子間が近づきやすい高圧条件では、容易に発散して継続できなくなる。ポテンシャルの平均化と能動学習を組み合わせることでこの問題を解決し、60GPaにおいて約3万原子系のシリカメルトのシミュレーションに成功した。室温まで冷却したシリカガラスのシミュレーション結果を解析したところ、第一原理計算の結果よりも中距離構造を高精度に再現しており、先行研究の実験結果とも整合的であることが明らかになった。また、Xeを微量に含むシリカメルトの系のシミュレーションを10GPaまでの圧力領域で実施した。その結果、SiO4四面体が構成するネットワークのボイド間を移動していたXeが、3-6 GPa程度を境に、特定のボイドに閉じ込められることが明らかになった。一方で、期待されたXeとSiやOとの間の強い結合は認められなかった。中距離ネットワーク構造の圧力変化はXeの状態に大きく影響を与える。シリカガラスのネットワーク構造の変化（永久高密度化）に伴って現れる不均質の観察のために、前年度に開発したX線顕微鏡を発展させて、サブミクロンビームを用いたX線回折と組み合わせた観察ができるように整備した。顕微鏡を利用することで簡便にビーム調整と測定位置合わせが可能であり、特長を論文にまとめて発表した。