単一原子触媒表面における光化学反応の単一分子レベル解析

单原子催化剂表面光化学反应的单分子水平分析

基本信息

批准号：
20K20558
负责人：
数間恵弥子
金额：
$ 16.64万
依托单位：
Institute of Physical and Chemical Research
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Challenging Research (Pioneering)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-07-30 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

酸化物などの担体に単一の金属原子が分散して取り込まれた「単一原子触媒」が近年新たな触媒材料として注目を集め、光化学反応を誘起する単一原子触媒も開発され始めている。単一原子触媒の反応は単一金属原子上で起こると考えられているにもかかわらず、空間分解能がない計測手法の平均的な応答に基づき機構が議論されてきたため、触媒作用の機構は未解明である。触媒機構の解明には、活性点の局所電子状態解析と反応の実空間観測・解析が必要不可欠である。本研究は、光化学反応を誘起する単一原子触媒における触媒作用の機構解明を目指す。原子レベルの空間分解能をもつ走査型トンネル顕微鏡（STM）を用いて、触媒表面の活性点である単一金属原子の電子状態評価ならびに単一分子の光化学反応を実空間で観測・解析することで、単一原子触媒中の単一金属原子がどのように反応に寄与するのかといった基礎的知見を獲得し、触媒の設計指針を提案する。本研究ではパルスレーザー堆積（PLD）装置を用いて単原子触媒を作製する。初年度である2020年度は、現有のPLD装置に金属原子をスパッタするための機構を組み込む改良を行った。担体としてアナターゼ酸化チタンを最初の検討対象とする。STMで測定可能な導電性の試料を作製するため、導電性酸化物の上にアナターゼ酸化チタンを作製するための条件を探索した。まず、格子定数を考慮し導電性酸化物の下地となる2種類の基板を用いてその上に導電性酸化物を作製し、さらにその上にアナターゼ酸化チタンの薄膜を作製した。X線結晶構造解析と原子間力顕微鏡による表面分析を行い、どちらの基板上に結晶性の高いアナターゼ酸化チタン薄膜を作製可能か調べた。

“单原子催化剂”，其中将单个金属原子分散在诸如氧化物之类的支撑物中，已将其掺入载体中，近年来随着新的催化剂材料和引起光化学反应的单原子催化剂的注意，也引起了人们的注意。尽管认为单元催化剂反应在单个金属原子上发生，但基于没有空间分辨率的测量技术的平均反应进行了讨论，因此催化的机制尚不清楚。为了阐明催化机制，必不可少的局部电子状态分析和实际空间观察和反应分析。这项研究旨在阐明诱导光化学反应的单原子催化剂中催化作用的机制。使用具有原子水平的空间分辨率的扫描隧道显微镜（STM），我们获得了基本知识，例如在催化剂表面上具有活性点的单个金属原子以及在现实空间中观察到单个分子的光化学反应，并提出催化剂设计指南。在这项研究中，使用脉冲激光沉积（PLD）设备制造单原子催化剂。在2020年的第一年，我们进行了改进，以将金属原子溅入我们当前的PLD设备中。氧化氢钛将是载体的首次考虑。为了制备可通过STM测量的导电样品，搜索用于制备氧化氧化钛氧化钛的条件。首先，考虑到晶格常数，使用两种用作导电氧化物底座的底物来制备其氧化导电性氧化物，然后在其上制备了氧化钛二钛钛的薄膜。进行了使用原子力显微镜进行X射线晶体结构分析和表面分析，以确定哪种底物可以制备高度结晶的氧化钛氧化钛薄膜。