燃料電池の高性能・長寿命化に向けたイリジウム合金アノードの表面設計と反応解析

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本研究は、構造の規定された合金単結晶表面を超高真空中で物理構築し、触媒表面構造モデルとして用いて、固体高分子形燃料電池(PEFC)のアノードで進行する水素酸化反応(HOR)や過酸化水素(H2O2)の生成メカニズムを検討することを目的として行われた。さらに、アノード触媒開発に不可欠な表面構造を原子レベルで提示することを目標とした。より具体的には、PEFCアノード触媒材料としてIrとその合金系を選択し、分子線エピタキシ(MBE)法やアークプラズマ堆積(APD)法を用いて、Ir単結晶表面合金のような構造規制された表面をアノード触媒モデルとしてドライプロセス合成し、走査型電気化学顕微鏡(SECM)を用いてそのHOR活性とH2O2生成特性を評価して、反応メカニズムを明らかにすることを狙った者である。R3年度の単味Irの基本低指数面（111),(110),(100)表面の示すHOR活性とH2O2生成特性の評価結果に基づいて、R4年度にはIr(111)単結晶基板に対して、基板温度を制御してRuを真空堆積して作製したIr-Ru(111)モデル触媒表面系のアノード触媒特性を検討した。その結果、低速イオン散乱分光分析結果から試料最表面のRu / Ir原子組成は、試料作製熱処理温度に依存し、1 : 1 (673 K), 1 : 2 (773 K), 1 : 4 (873 K)であることを見いだした。HORは、最表面のIr2 や Ir3アンサンブルサイトが担うことがわかった。一方H2O2生成特性に関しては、Ru単結晶(0001)面では活発に生成するのに対して、Ir-Ru(111)ではSECMの検出限界以下であり、最表面IrサイトがH2O2生成抑制に寄与することを明らかにした。