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二次元ナノ材料の階層的構造制御による高性能電極反応場の創生

二维纳米材料分级结构控制创建高性能电极反应场

基本信息

批准号：
21H01698
负责人：
中川紳好
金额：
$ 10.73万
依托单位：
Gunma University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

酸化グラフェン（GO）担体表面の酸素官能基の割合や炭素網面中の欠陥を増やすことで、PtRuの析出担持の分散性を上げ、またPtRu微粒子とGOとの相互作用をもたらすことを期待して、GOへのオゾン酸化処理がPtRu/rGO触媒のメタノール酸化反応(MOR)活性に及ぼす影響を調べた。オゾン酸化処理の方法として、１）GO分散液へのオゾンバブリング処理（Z1）と２）GOエアロゲルとオゾンガスとの接触処理（Z2）の二つを用いた。XPS測定の結果、オゾン処理を施した触媒ではC-OH, C-O-Cの結合割合が減り、C=O、COOの結合割合および欠陥割合が増加しており、表面の酸化が進行していることを示唆した。XRD測定から、Z1の処理を施した触媒では2 nm程度の粒子径が得られ、未処理およびZ2の場合では約６nmの比較的大きい粒子径が得られた。Z1の処理の場合では、オゾン酸化処理によって表面にPtRu析出の核となる活性点が増え、その結果高分散担持されたことが考えられる。Z2の処理を施した触媒ではGOエアロゲルを用いたものの、GO積層体であったためオゾン処理効果が限定的だった可能性がある。三電極セルを用いて触媒の電気化学的有効表面積とMORの質量活性を比較した。その結果、Z1の処理の場合では未処理に比べ約6倍と大きいMOR活性が得られ、オゾン処理の効果が大きいことを明らかにした。Z2の処理の場合では未処理に比べ約2倍のMOR活性に止まった。これはオゾン酸化処理中のGO積層構造に起因するものと考えられる。オゾン酸化処理の方法としては、GO分散液へのオゾンバブリング処理が有効であることがわかった。一方、Z1の処理で得られた触媒の触媒利用率（Pt粒子径から計算したPt表面積／実測によるPt表面積）の値が1.４と１を大きく超えていたことから、今後データの再現性に加えオゾン処理したGOとPtRu微粒子との相互作用等についてさらに検討を加える必要がある。

Acidizing treatment of GO can improve the dispersion of PtRu precipitation, improve the interaction between PtRu particles and GO, and modulate the activity of PtRu/GO catalyst. 1) GO Dispersion Treatment (Z1) 2) GO Dispersion Treatment (Z2) The XPS results show that the catalytic treatment is applied to the reduction of C-OH, C-O-C bond cleavage, the increase of C=O, COO bond cleavage, and the progress of surface acidification. XRD measurements show that the particle size of the treated catalyst is about 2 nm, and the particle size of the untreated catalyst is about 6nm. In the case of Z1 treatment, PtRu precipitation on the surface of the catalyst is highly dispersed. Z2 is a process that can be used to limit the likelihood of damage. Three electrodes are used to compare the surface area and mass activity of MOR. In the case of Z1 treatment, the MOR activity was about 6 times higher than that of untreated treatment. In the case of Z2 treatment, the MOR activity was about 2 times higher than that of untreated Z2. A study on the causes of GO formation in acid treatment The method of acidification treatment of GO dispersion is very effective. The catalyst utilization ratio (Pt particle diameter calculated/Pt surface area measured) of the catalyst obtained by Z1 treatment is 1.4%, and the reproducibility of the catalyst obtained by Z1 treatment is increased in the future.