二次元ナノ材料の階層的構造制御による高性能電極反応場の創生

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酸化グラフェン（GO）担体表面の酸素官能基の割合や炭素網面中の欠陥を増やすことで、PtRuの析出担持の分散性を上げ、またPtRu微粒子とGOとの相互作用をもたらすことを期待して、GOへのオゾン酸化処理がPtRu/rGO触媒のメタノール酸化反応(MOR)活性に及ぼす影響を調べた。オゾン酸化処理の方法として、１）GO分散液へのオゾンバブリング処理（Z1）と２）GOエアロゲルとオゾンガスとの接触処理（Z2）の二つを用いた。XPS測定の結果、オゾン処理を施した触媒ではC-OH, C-O-Cの結合割合が減り、C=O、COOの結合割合および欠陥割合が増加しており、表面の酸化が進行していることを示唆した。XRD測定から、Z1の処理を施した触媒では2 nm程度の粒子径が得られ、未処理およびZ2の場合では約６nmの比較的大きい粒子径が得られた。Z1の処理の場合では、オゾン酸化処理によって表面にPtRu析出の核となる活性点が増え、その結果高分散担持されたことが考えられる。Z2の処理を施した触媒ではGOエアロゲルを用いたものの、GO積層体であったためオゾン処理効果が限定的だった可能性がある。三電極セルを用いて触媒の電気化学的有効表面積とMORの質量活性を比較した。その結果、Z1の処理の場合では未処理に比べ約6倍と大きいMOR活性が得られ、オゾン処理の効果が大きいことを明らかにした。Z2の処理の場合では未処理に比べ約2倍のMOR活性に止まった。これはオゾン酸化処理中のGO積層構造に起因するものと考えられる。オゾン酸化処理の方法としては、GO分散液へのオゾンバブリング処理が有効であることがわかった。一方、Z1の処理で得られた触媒の触媒利用率（Pt粒子径から計算したPt表面積／実測によるPt表面積）の値が1.４と１を大きく超えていたことから、今後データの再現性に加えオゾン処理したGOとPtRu微粒子との相互作用等についてさらに検討を加える必要がある。