Control of photocatalytic activity by designing the carrier flow using a lateral potential gradient and visualization of photocatalytic characteristics by correlation analysis

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本研究は，二酸化チタン表面の構造的，組成的な不均一性を利用して表面水平方向にバンドベンディングを導入し，光励起エキシトン分離とフリーキャリア密度の向上を図り光触媒活性の向上につなげることを目指す。そのために，放射光を利用した顕微光電子分光測定により，ポテンシャル，原子組成，吸着活性，光触媒活性等の二次元物性分布図を作成し，相関解析により高活性光触媒をデザインする因子を明らかにすることを目標にする。令和4年度は，アナターゼ型二酸化チタン単結晶表面の一部をルチル型に転移させアナターゼ/ルチル接合界面がある表面を作製し，アナターゼ相，ルチル相，および接合界面での酢酸分子の紫外光レーザー照射による光触媒分解速度の再検証実験を行った。これにより三か所での相対的な光触媒活性が確定し（アナターゼ相＜ルチル相＜接合界面），界面に形成されるバンドベンディングがキャリア生成を促進し高活性化したためだと結論できた。この成果は令和5年度での論文出版を目指して準備中である。また，本実験の担当学生が，2022年度量子ビームサイエンスフェスタにて行った成果発表に対して，学生奨励賞を受賞した。令和4年度は，ルチル型二酸化チタン表面にアルカリ金属を超高真空下で人為的に不均一蒸着することで，清浄領域と吸着領域が混在した試料も作製し，その表面のバンドベンディング分布を測定する実験も行った。アルカリ金属の吸着領域は清浄領域に比べて価電子バンドの上端が0.1～0.3 eV低く，ここでバンドベンディングが形成されていることを明らかにした。顕微光電子分光測定装置の改良では，試料マニピュレータ（iGONIO）を更新した。これにより従来は試料のチルト回転角が±45度だったものが±90度まで広げることができ，真に表面に敏感な測定（斜出射測定）が可能になった。