Study of hydrogen-bonding structure and dynamics at water and ice surfaces, and its application to complicated surfaces and interfaces

水和冰表面氢键结构和动力学研究及其在复杂表面和界面中的应用

• 批准号: 21H01878
• 负责人: 石山 達也
• 金额: $ 11.15万
• 依托单位: University of Toyama
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2026-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H01878/
• 关键词: 分子動力学シミュレーショ; 和周波発生分; 水素結合構造; 水素結合ダイナミクス; 水界面; 分子動力学シミュレーション; 時間分解分光法; 水; 変角振動; 緩和ダイナミクス; 和周波発生分光; 水素結合

水は溶媒として多くの化学反応において重要な役割を果たしている。水中での光化学反応など，その分子論的メカニズムを理解するためには，水の静的構造のみならず励起ダイナミクスを理解する必要がある。本研究は，これまでバルク水，あるいは空気/水界面のOH振動の緩和ダイナミクスを，第一原理分子動力学シミュレーションにより振動の自由度を一部拘束することで緩和経路を限定する方法により決定し成果をあげてきた。今回は，水の変角振動モードを励起し，その振動緩和ダイナミクスを第一原理分子動力学シミュレーションにより明らかにすることを目的とした。水の変角振動緩和を議論する実験として，これまで赤外ポンプ-プローブ分光法などが用いられてきた。これまでの研究では，変角振動の緩和経路としては，(1)分子内の回転(秤動)運動との非調和カップリングにより緩和するケース，(2)HOH変角振動の倍音とOH振動がカップリングして(Fermi共鳴して)緩和するケース，(3)分子間の変角振動がカップルして緩和するケース，がこれまで主に議論されてきた。過去の実験では，上記の中でも主に(2)や(3)の効果の重要性を主張した報告や，(1)の効果が支配的であることを報告があり，はっきりしたことが分かっていなかった。本研究では，これら(1)～(3)の緩和エネルギーの割合を第一原理分子動力学シミュレーションにより初めて定量的に評価した。純水系と同位体希釈系の両方の系に対して振動緩和経路を見積もったところ，どちらの系でも(1)の緩和経路が90%程度を支配することを明らかにし，同位体効果がほとんど見られないことを明らかにした。

Water, solvent, chemical reaction, chemical reaction and chemical reaction. Photochemical reaction in water, molecular theory, molecular theory. The purpose of this study is to determine the results of OH vibration and vibration measurement at the air

项目成果

分子動力学シミュレーションによる アルコール水溶液表面における分子構造の解明

使用分子动力学模拟阐明酒精水溶液表面的分子结构

• 发表时间: 2022
• 作者: 廣瀬真由，石山達也

Exploration of Gas-Liquid Interfaces for Liquid Water and Methanol Using Extreme Ultraviolet Laser Photoemission Spectroscopy

使用极紫外激光光电发射光谱法探索液态水和甲醇的气液界面

• DOI: 10.1021/acs.jpcb.1c04765
• 发表时间: 2021
• 期刊: The Journal of Physical Chemistry B
• 作者: Y. Yamamoto;T. Ishiyama;A. Morita;T. Suzuki
• 通讯作者: T. Suzuki

アルコール水溶液表面における分子構造の解明

醇水溶液表面分子结构的解析

• 发表时间: 2022
• 作者: 川端 一正;宮崎 裕介;山田 哲平;篠田 渉;松口諒斗，長塚直樹，渡邊一也，安池智一;廣瀬真由，石山達也
• 通讯作者: 廣瀬真由，石山達也

水/氷界面での 非対称水素結合構造

水/冰界面的不对称氢键结构

• 发表时间: 2021
• 作者: Yamada Hayata;Stemo Garrek;Katsuki Hiroyuki;Yanagi Hisao;吉田 龍矢，渡邊 一也;石山達也，北中一也
• 通讯作者: 石山達也，北中一也

セルロースのポテンシャルパラメータ開発を目指した分子シミュレーション研究

旨在开发纤维素潜在参数的分子模拟研究

• 发表时间: 2022
• 作者: Kazuya Watanabe;中村友香，石山達也
• 通讯作者: 中村友香，石山達也