Open quantum dynamics theory of excition, electron and proton transfer processes: Hierarchical equations of motion approach

激发、电子和质子转移过程的开放量子动力学理论：层次运动方程方法

• 批准号: 21H01884
• 负责人: 谷村 吉隆
• 金额: $ 10.98万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H01884/
• 关键词: 開放系の量子力学; 多次元振動分光; 量子熱力学; 多次元磁気共鳴分光; ２次元赤外分光; 量子カルノーサイクル; 励起子移動; 電子移動; プロトン移動; 電荷移動結合プロトン移動; 電荷移動錯体; ホルンスタイン・ハバードモデル

２年目である22年度は①太陽電池の素材としても注目されているPerylene bisimides H会合体をモデル化し、階層方程式（HEOM）を用いて時間ゲート蛍光スペクトルを計算し解析、②熱浴系と相互作用している系の熱平衡状態を効率よく計算する虚時間HEOMの開発、③非平衡過程から準静的過程について、HEOMを用いて量子熱浴系を厳密にシミュレーションすることによる量子熱力学の基礎理論の検証、④非線形多モード量子ブラウン運動モデルによる水のモデル化と２次元赤外スペクトル、二次元赤外・ラマン分光スペクトルの計算と解析、の４つのテーマについて研究を行い、６本の論文を出版した。特に③において出版した２本の論文のうち、２本目の量子カルノーサイクルの厳密な数値シミュレーションは、量子力学においても熱力学第二法則が完全に満たされることを示しており、量子領域では熱力学則破れるという議論は、熱浴との相互作用を正しく考慮してないことから来る、アーティファクトであることを明快に示した。また年度末に出版した④の２本についても、これまで量子的な計算が不可能であった水の分子内・分子間のモード結合の効果を、４モードをすべて含むモデルを構築し、それを用いて２次元赤外スペクトル、さらに我々が新たに提唱した２次元赤外・ラマンスペクトルを計算することに成功した。この方法論は量子散逸効果を含めて厳密であり、パソコンレベルの計算機において数時間内に計算を可能にしており、JCPのエディター推薦に選ばれるなど、出版直後から高い評価を得ている。このプログラムのソースコードも論文とともに公開している。これらの研究成果については、スウェーデンで行われた多次元分光に関するノーベルシンポジュムでの招待講演、年度末にインディアナポリスで行われたアメリカ化学会で２件の招待講演を行った他、UCバークレーでもセミナーを行った。

Year 2 である year 22 ① Solar cell <s:1> material と て て <e:1> である attention されて る るPerylene bisimides H will fit を モ デ ル し, class equation (HEOM) を い て time ゲ ー ト 蛍 light ス ペ ク ト ル を し analytic calculation, (2) department of hot bath と interaction し て い る thermal equilibrium state is の を sharper rate よ く computing す る virtual time HEOM の 発, (3) non equilibrium process か ら process of quasi static に つ い て, HEOM を with い て quantum hot bath is を 厳 に シ ミ ュ レ ー シ ョ ン す る こ と に よ る basic theory of quantum thermodynamics の の 検 certificate, (4) more than nonlinear モ ー ド quantum ブ ラ ウ ン movement モ デ ル に よ る water の モ デ ル change と 2 yuan red outside ス ペ ク ト ル, secondary yuan red outside ラ マ ン spectral ス ペ ク ト ル の と analytic calculation, 4 つ の の テ ー マ に つ い て を line い, 6 を の paper published し た. , に (3) に お い て publishing し た 2 this の paper の う ち, 2 this item の quantum カ ル ノ ー サ イ ク ル の 厳 dense な the numerical シ ミ ュ レ ー シ ョ ン は, quantum mechanics に お い て も thermodynamic second law が に completely against た さ れ る こ と を shown し て お り, quantum field で は thermodynamics is broken れ る と い う, は, hot bath と の を interaction is し く consider し て な い こ と か ら る, ア ー テ ィ フ ァ ク ト で あ る こ と を lively に shown し た. ま た に published at the end of the year し た (4) 2 this に の つ い て も, こ れ ま で な of quantum computing が impossible で あ っ た の molecules, water molecules between の モ ー ド combining の unseen fruit を, 4 モ ー ド を す べ て containing む モ デ ル を constructing し, そ れ を with い て 2 yuan red outside ス ペ ク ト ル, さ ら に I 々 が new た に mention sing し た two yuan, red outside ラ マ ン ス ペ ク ト ル Youdaoplaceholder0 calculate する とに とに success た. こ の methodology は quantum dissipative unseen fruit contains を め て 厳 dense で あ り, パ ソ コ ン レ ベ ル の computer に お い て に several time calculation を could に し て お り, JCP の エ デ ィ タ ー recommended に choose ば れ る な ど, publishing straight after か ら high い review 価 を must て い る. <s:1> プログラム プログラム ソ スコ スコ ド ド ド thesis とと に に public release て て る る る る る る る こ れ ら の research に つ い て は, ス ウ ェ ー デ ン で line わ れ た multidimensional spectral に masato す る ノ ー ベ ル シ ン ポ ジ ュ ム で の served at the end of the speech, annual に イ ン デ ィ ア ナ ポ リ ス で line わ れ た ア メ リ カ chemical society line 2 で の entertaining speeches を っ た him, UC バ ー ク レ ー で も セ ミ ナ ー を line っ た.

项目成果

Autobiography of Yoshitaka Tanimura

谷村喜孝自传

• DOI: 10.1021/acs.jpcb.1c08552
• 发表时间: 2021
• 期刊: The Journal of Physical Chemistry B
• 作者: Khian-Hooi Chew;Riichi Kuwahara;and Kaoru Ohno;木下 絵里加，土屋 維智彦，長塚 直樹，渡邊 一也;Tanimura Yoshitaka
• 通讯作者: Tanimura Yoshitaka

Open quantum dynamics theory on the basis of periodical system-bath model for discrete Wigner function

• DOI: 10.1007/s10825-021-01754-z
• 发表时间: 2021-07
• 期刊: Journal of Computational Electronics
• 影响因子: 2.1
• 作者: Yuki Iwamoto;Y. Tanimura

Probing photoinduced proton coupled electron transfer process by means of two-dimensional resonant electronic?vibrational spectroscopy

二维共振电子振动光谱探测光生质子耦合电子转移过程

• DOI: 10.1063/5.0046755
• 发表时间: 2021
• 期刊: The Journal of Chemical Physics
• 作者: Zhang Jiaji;Borrelli Raffaele;Tanimura Yoshitaka
• 通讯作者: Tanimura Yoshitaka

トリノ大学農学部(イタリア)

都灵大学农学院（意大利）

谷村グループの研究内容

谷村组的研究内容