有機超伝導体の電子状態と超伝導機構の研究

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κ型BEDT-TTF系の1量体、2量体、4量体の電子状態を非経験的分子軌道法に基づき計算し、その有効ハミルトニアンを求めた。まず、1量体については、制限付きハートリー・フォック法を用い、1量体イオン(電子を半分抜いた)については、制限付き開殻ハートリー・フォック法を用いて、構造最適化まで行い計算した。得られた構造は、κ-ET2Cu(NCS)2や、κ-ET2Cu[N(CN)2]Br、β-ET213等のX線の実験データと比較してよい一致を見た。次に-電子を抜いた最近接の二量体分子の電子状態を、制限付きハートリー・フォック法を用いて計算した。この計算結果から求められたトランスファー積分は、ヒュッケル法で求められた結果とよい一致を見た。ダイマー間のトランスファー積分を計算するため、さらに最近接、第二、第三近接の4量体の電子状態を、制限付きハートリー・フォック法で計算した。全軌道の軌道最適化を行い、そのうちHOMO1からHOMO4の軌道を用いて局在分子軌道を構成し、1電子、2電子積分を計算し、κ型BEDT-TTF系の有効ハミルトニアンの構築を行った。構成されたハミルトニアンのCI計算を行いて固有状態、固有値を求め、その基底状態、第一励起状態について調べた結果、ホールの励起状態が非常に相関が強い系である事が調べられた。