First-Principles Statistical Thermodynamics and Materials Informatics Considering Weak Interactions: Exploring Gas Separability of Deep Eutectic Solvents

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2022年度は、高精度量子化学計算に基づく分子間相互作用解析と統計熱力学計算（拡張COSMO-RS）の応用計算により、深共融溶媒の CO2、炭化水素、硫化水素等のガス吸収量評価指針となる、ヘンリー定数の予測を実施した。具体的には、1,533,528 種類の候補から、イオン性をもつ化合物（塩化コリン等）を僅かに溶解させた深共融溶媒（96 種類）が、CO2 を上述の混在し得るガスからの分離吸収能力に優れていることを見出した。計算の結果は、既報の実験データを矛盾なく説明した。また、当該計算結果について、MACCSフィンガープリントに基づく化学情報学的解析から、塩化コリンを始めとしたイオン性化合物が水素結合ドナーとなる場合、ガス吸収液の機能が一般に低下する湿潤条件下でも優れた吸収能を発揮できることも予測された。従来の報告では、塩化コリン等は、もっぱら水素結合アクセプターとして用いられてきた。拡張COSMO-RS法により、水素結合ドナー/アクセプター性を量子化学計算に基づき定量評価した結果は、実験的な新たなトライをする可能性を暴き出したと言える。これらは球温暖化解決のための、安価な CO2 物理吸収液開発につながる成果として期待される。得られた成果は、ACS Omega誌でオープンアクセスの論文として発表の上、化学工学会およびアメリカ化学会で発表を行った。また、発表成果のイメージ図は、同論文誌のカバーアートとして採択された。