半導体量子ドットから有機分子への多励起子取り出し

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発光材料や光電子デバイスの高効率化には、効率的な励起子の生成、および有効活用が必要不可欠である。しかしながら、複数の励起子(多励起子)が生成すると「励起子消滅」が起こり、励起子は失活してしまう。本研究の目的は、「励起子消滅が起こる前に、多励起子を取り出す」ことである。量子ドット(QD)表面に複数の発光性有機分子を吸着させ、QDに生成した多励起子を、エネルギー移動により複数の有機分子に取り出す。有機分子からの発光光子数を測定することで、取り出した「励起子の数」を評価し、複数の励起子が取り出し可能な条件を系統的に解明することを狙いにしている。この多励起子取り出しを可能にするには、QD内で起こる励起子消滅速度より、有機分子へのエネルギー移動速度を速くする必要がある。励起子消滅速度は、QDのサイズ、構造により制御することができる。一方、エネルギー移動については不明な点が多いため、蛍光共鳴エネルギー移動において重要なパラメーター、「スペクトルの重なり」「量子ドット-有機分子間距離」「有機分子のモル吸光係数」の依存性を精査し、得られた結果を基にメカニズムを検討していく。本年度は、QDとして臭化セシウム鉛ペロブスカイトナノ結晶（PNC）を用い、そのサイズと励起子消滅速度の相関を単一光子発生挙動を観測することにより評価した。ボーア直径より小さい5 nmから25 nmのPNCを合成し、サイズと単一発光挙動を測定したところ、10 nmよりサイズが大きくなるにつれ、単一光子発光の確率が低くなることを見出した。つまり、このサイズ領域において、励起子消滅過程より発光過程が優位になることを解明した。また、昨年合成したペリレンビスイミド誘導体とCdSeQDの組み合わせについてはエネルギー移動の観測に成功し、この組み合わせでは励起子消滅がエネルギー移動より速く起こることを明らかにした。