Novel Energy Transfer Pathways and Their Ultrafast Dynamics of Biohybrid Light-harvesting Complexes

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紅色光合成細菌由来の光収穫系複合体(LH2)に蛍光色素を付加した諸種のバイオハイブリッドLH2を作成した。分子生物学的手法により蛍光色素の結合位置となるシステインをLH2αポリペプチドに導入した変異体を6種類作成した。(1) LH2リング内部でB850バクテリオクロロフィル近接する位置に結合位置を導入したもの（２種類）、(2)B850のリング上部から近接する位置（３種類）、(3) B800バクテリオクロロフィルに近接する位置（１種類）。(1)については前年度にエネルギー移動速度を計測し、サブpsから3 psでのエネルギー移動が起こっていることが確かめられた。今年度は(2)のうち１種類についてエネルギー移動速度を計測したところ、ドナーアクセプター間の距離が(1)に比べて長いにも関わらず、(1)と同程度のエネルギー移動速度を示した。このことから、ドナーとなる蛍光色素の位置が少し変化しても、蛍光色素とB850間の強い結合が保たれることにより、サブpsのエネルギー移動を達成することが可能となると考えられた。(3)については蛍光色素ーB800ーB850の連続的なエネルギー移動経路によるダイナミクスを観測することを目的とした。実際計測したところ、蛍光色素からB800へのエネルギー移動は約300fsで起こっており、その後B850へは1-7psでエネルギー移動していた。現在詳細なキネティクスモデルにより詳細な機構を調べている。