電子スピン選択的な励起子解離による革新的有機光電変換素子の創製

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本研究の最終目標は、有機分子系において生成される電荷移動（CT: charge-transfer）型励起子に着目し、励起子解離過程における励起電子スピン状態の選択性を実証し、 “逆電子移動損失ゼロ” という革新的な光電変換素子を実現することである。R3年度までの研究において、熱活性化遅延蛍光（TADF）分子である4CzIPNなど、最低励起一重項準位と最低励起三重項準位間のエネルギー差が小さく、かつ極性を有する分子からなる薄膜では、光励起により生成した三重項励起子が自発的に解離し、電荷が生成されていることを明らかとした（Science Advances, 8, abj9188, 2022）。またさらに、薄膜中で励起子解離と電荷再結合が繰り返されることで長寿命EL発光が生じている事実も明らかとした。R4年度においては、有機薄膜中における自発的な励起子解離により生成した電荷の寿命に着目し研究を実施した。結果、大きな極性を有するTADF分子であるTPA-DCPPを活性材料とした有機薄膜では、驚くべきことに生成した電荷（電子）は、有機薄膜中で1ヶ月間以上に渡って極めて安定に保持されているという事実を見出した（Advanced Materials, 35, 2210335, 2023）。またさらに、長時間保持されている電荷は、有機薄膜中で空間的にも保持されていることを実験的に確認することに成功した。この長時間電荷保持の特性は、１）電荷再結合過程の抑制、２）大きな分極界面の形成によるものと結論できる。これらの事実は、有機分子の極性によって誘起される自発配向分極の形成により、生成した電荷が有機薄膜界面で安定に保持可能であるということを意味し、光電変換素子の高性能化だけでなく撮像素子やメモリ素子などに応用できる可能性がある。