Creation of innovative energy storage devices using atomic layer technology

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本研究では、次世代蓄電デバイスの開発を目指した新たな試みとして、層状酸化物の単層剥離により得られる酸化物原子膜「ナノシート」に注目し、ナノシートをベースとする革新的誘電材料・デバイスの開発を行った。本年度は、独自に開発した高誘電性ナノシートをモデルケースに、従来の材料では実現できない誘電・蓄電機能を持つ材料・デバイスの開発と、それを推進するために必要な基礎研究を進めた。新規材料の設計のため、巨大誘電特性（>500）、サイズ効果フリー機能など特異的誘電特性を有するペロブスカイトナノシートをモデルケースに、0.5~3 nmの臨界薄膜で実現する特異物性の機構解明を進めた。この目的のために、ペロブスカイト1格子単位(~ 0.4 nm)で厚みを精密に制御したナノシート（KNbO3, LaNb2O7, Ca2Nam-3NbmO3m+1およびその同型置換体）を合成した。走査型プローブ顕微鏡を利用した特性評価の結果、ナノシートでは、従来材料 (BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3) で臨界膜厚とされる~1.5 nm（3格子）以下でも高誘電率、強誘電特性が維持されることを確認した。現在、放射光X線構造解析、高分解能TEM、第一原理計算による分極構造、電子状態の詳細な検討を進めており、ナノシートにおける高誘電率の起源、特性制御機能の解明とともに、単原子膜レベルでの電子状態、配位構造と誘電特性相関の理解につなげる。さらに、以上の知見をベースに、蓄電デバイス応用に好適な高誘電率と高耐電圧を併せ持つ新規材料の開発を行った。Ca2Nam-3MmO3m+1（M= Nb, Ta）に対して、第一原理計算に基づく材料設計により元素置換やバンド構造制御を行い、分極構造の最適化による誘電率の向上や耐電圧特性、耐熱性の制御を目指した研究を進めた。