Theoretical study of efficient excitation energy transfer in light-harvesting antenna of higher plants

高等植物光捕获天线高效激发能量传递的理论研究

• 批准号: 21H04676
• 负责人: 斉藤 真司
• 金额: $ 26.54万
• 依托单位: Institute for Molecular Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-05 至 2026-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H04676/
• 关键词: 高等植物; 光捕集アンテナタンパク質; 励起エネルギー移動; エキシトン; ダイナミクス; クロロフィル分子; 電子状態計算; 分子動力学シミュレーション; 電子状態

LHCIIは三量体タンパク質であり、その単量体はそれぞれ8個のクロロフィル（Chl）aと6個のChl bを含む。励起エネルギー移動（EET）は、これらのChl分子を介して行われる。したがって、EETのダイナミクスを分子レベルで調べるには、LHCIIの中で異なる環境に存在するクロロフィル（Chl）aやChl bの励起エネルギーとその揺らぎに関する情報が不可欠である。このような複雑な系の中のChl分子の電子状態の解析には、(時間依存)密度汎関数理論（(TD)DFT）計算が用いられる。まず、2021年度に、局所環境の違いによるChl aおよびChl bの励起エネルギーを適切に計算することを目的に、複数の溶媒中のChl aおよびChl bの励起エネルギーを再現するための(TD)DFT計算に用いるパラメータを最適化し直した。EETダイナミクスの分子論的解析には各色素の励起エネルギーの揺らぎも必要であり、そのために、分子動力学（MD）計算を行う必要がある。しかし、通常のMD計算に用いるパラメータにより、Chl aおよびChl bの分子内・分子間相互作用および励起エネルギーを正確に記述することはできない。これまでに、我々は適切な電子状態計算を再現することのできるMD計算に用いるパラメータを求める手法を開発してきた。そこで、2022年度においては、MD計算によりLHCII中の全ての色素分子の構造を非常に多く発生させ、それらの構造における色素分子の基底・励起状態の(TD)DFT計算を再現するパラメータを決定した。これらの解析に加え、LHCII内の色素分子間の電子相互作用の決定も進めている。これら全てのパラメータが決定すれば、適切な量子化学計算を再現するMD計算を行うことが可能となり、LHCII系のEETダイナミクスの解析に必要となる全ての分子論的情報を得ることが可能となり、最終的に、効率的EETダイナミクスの分子論的機構の解明が可能となる。

LHCII は three quantity body タ ン パ ク qualitative で あ り, そ の 単 quantity body は そ れ ぞ れ eight の ク ロ ロ フ ィ ル (chlorophyll) a と six の contains chlorophyll b を む. Excite the エネ ギ ギ ギ ギ to move (EET) われる and the <s:1> れら <s:1> <s:1> <s:1> Chl molecules を to <s:1> move われる. し た が っ て, EET の ダ イ ナ ミ ク ス を molecular レ ベ ル で adjustable べ る に は, LHCII の で in different な environment る に す る ク ロ ロ フ ィ ル (chlorophyll) a や chlorophyll b の wound up エ ネ ル ギ ー と そ の 揺 ら ぎ に masato す る intelligence が not owe で あ る. こ の よ う な complex 雑 な is の の in chlorophyll molecule の electronic state の parsing に は, (time dependent) density masato number theory (DFT) (TD) が with い ら れ る. ま ず, 2021 annual に, bureau environment の violations い に よ る chlorophyll a お よ び chlorophyll b の wound up エ ネ ル ギ ー を appropriate に computing す る こ と を purpose に, plural の solvent in の chlorophyll a お よ び chlorophyll b の wound up エ ネ ル ギ ー を reappearance す る た め の (TD) DFT calculation に い る パ ラ メ ー タ を optimization し straight し た. EET ダ イ ナ ミ ク ス の molecular theory analytical に は each pigment の wound up エ ネ ル ギ ー の 揺 ら ぎ も necessary で あ り, そ の た め に line, molecular dynamics (MD) calculations を う necessary が あ る. し か し, usually の MD calculation に い る パ ラ メ ー タ に よ り, chlorophyll a お よ び chlorophyll b の molecules, molecular interactions between お よ び wound up エ ネ ル ギ ー を に correct account す る こ と は で き な い. こ れ ま で に, I 々 は appropriate な electronic state calculation を reappearance す る こ と の で き る MD に calculated using い る パ ラ メ ー タ を o め る gimmick を open 発 し て き た. そ こ で, 2022 annual に お い て は, MD calculation に よ り LHCII の full て in の pigment molecules の construct を very に く 発 raw さ せ, そ れ ら の tectonic に お け る pigment molecules の basement, wound up state の (TD) DFT calculation を reappearance す る パ ラ メ ー タ を decided し た. The <s:1> れら <s:1> analysis of に plus え and the <s:1> electronic interaction <e:1> between <s:1> pigment molecules in LHCII determines the に る る る. こ れ ら full て の パ ラ メ ー タ が decided す れ ば, appropriate な quantum chemical calculation を reappearance す る MD count を う こ と が may と な り, LHCII の EET ダ イ ナ ミ ク ス の parsing に necessary と な る full て の molecular theory of intelligence を る こ と が may と な り, final に, sharper rate of EET ダ イ ナ ミ ク ス の institutions の solution of molecular theory Ming が may となる.

项目成果

Excitation energy transfer in the Fenna-Matthews-Olson protein optimized by site-dependent fluctuations

通过位点依赖性波动优化 Fenna-Matthews-Olson 蛋白中的激发能量转移

• 发表时间: 2021
• 作者: 沖本洋一;板谷 治郎;堀内 佐智雄;Toshihiko Yokoyama;岩井智弘，三浦佳子，澤村正也;SAITO Shinji
• 通讯作者: SAITO Shinji

Molecular Insights into the Intrinsic Dynamics and Their Roles During Catalysis in Pin1 Peptidyl-prolyl Isomerase

Pin1 肽基脯氨酰异构酶催化过程中内在动力学及其作用的分子洞察

• DOI: 10.1021/acs.jpcb.2c02095
• 发表时间: 2022
• 期刊: The Journal of Physical Chemistry B
• 作者: Mori Toshifumi;Saito Shinji
• 通讯作者: Saito Shinji

サイト依存ゆらぎによるFMOタンパク質の効率的励起エネルギー移動

通过位点依赖性波动实现 FMO 蛋白的有效激发能量转移

• 发表时间: 2021
• 作者: 山本崇人;坂野昌人;赤塚俊輔;岡崎尚太;笹川崇男;渡邊賢司;谷口尚;北村未歩;堀場弘司;菅原克明;相馬清吾;佐藤宇史;組頭広志;篠北啓介;松田一成;増渕覚;町田友樹;石坂香子;三石夏樹;斉藤真司
• 通讯作者: 斉藤真司

分子科学研究所 研究者詳細

分子科学研究所研究员详细信息

Tetrahedral structure of supercooled water at ambient pressure and its influence on dynamic relaxation: Comparative study of water models

常压过冷水的四面体结构及其对动态弛豫的影响：水模型的比较研究

• DOI: 10.1016/j.molliq.2021.117269
• 发表时间: 2021
• 期刊: Journal of Molecular Liquids
• 影响因子: 6
• 作者: KUO Yu-Wei;TANG Ping-Han;WANG Hao;WU Ten-Ming;SAITO Shinji
• 通讯作者: SAITO Shinji