電子とイオンの垂直制御を目指した超柔軟炭素触媒場の創成

创建旨在垂直控制电子和离子的超柔性碳催化剂场

• 批准号: 19K15281
• 负责人: 山本 雅納
• 金额: $ 2.75万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• 财政年份: 2019
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2019-04-01 至 2021-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19K15281/
• 关键词: 炭素材料; メタン; シングルサイト触媒; 物質変換（暗反応）; 柔軟材料; 多孔質炭素; 人工光合成

多孔質炭素材料 (porous carbon materials) を触媒場とし、その細孔径を機械変性によりナノ～メソの範囲で連続的に任意に制御することで、電子のみならずイオンの移動を能動的に制御した前例の無い触媒反応場の構築ならびに構造－活性相関を得ることを本研究課題の目標としており、2019年度は、まずはそのようなナノ炭素材料の開発を検討した。この過程で、酸化物ナノ粒子鋳型に対するメタンを炭素源とした気相化学成長における炭素化挙動の理解を期せず深めることができた。具体的には、様々なガス雰囲気下における赤外分光法 (infrared spectroscopy) を室温~900度の範囲で検討するとともに、反応速度および反応気相生成物を熱重量分析 (thermogravimetry) および質量分析計 (mass spectrometry) にて評価し、また得られた実験結果を密度汎関数法 (density functional theory) による計算化学により裏付けることで、初期過程であるメタンの吸着解離が、酸化物表面の構造化学変化を経て効果的に進行することを見出した。他方で、分子を前駆体にした炭素材料による物質変換反応についても初期検討を達成しており、現在も構造－活性相関を検討中である。また、反応速度論的解析と第一原理計算による計算化学的な表面反応の分子論的理解を引き続き検討することで、2019年度に浮上した課題である「どのような表面が」「どのようにして」炭素源であるメタン分子を活性化して炭素化が進行しているのかについて検討中である。これら成果は科研費事業終了後も継続して検討し、学術論文として成果発表する予定。

porous carbon material (porous carbon materials) catalyst field, fine pore size, mechanical properties, arbitrary control of the range of the catalyst field, electronic control of the range of the catalyst field, structural activity correlation, the purpose of this research, 2019 The development of carbon materials is discussed in detail. The process of acidification, particle formation, carbon source, phase chemical growth, and carbonization is well understood. The specific method of infrared spectroscopy (infrared spectroscopy) room temperature ~900 ℃ temperature range of temperature, temperature,(thermogravimetry) Mass analyzer (Mass spectrometry) evaluation, calculation results, density functional theory, initial process, adsorption dissociation, structural chemical transformation of acid surface, and the development of results. Other molecules are precursors to carbon materials, and the material changes are discussed in the initial stage and the structure-activity correlation is discussed in the present stage. Analysis of velocity theory and first-principles calculation of surface reaction and molecular theory of computational chemistry After the end of scientific research, the results of academic papers and achievements will be determined.

项目成果

アルミナナノ粒子を用いたグラフェンメソスポンジの作製および炭素成長機構の解明

使用氧化铝纳米粒子制备石墨烯中海绵并阐明碳生长机制

• 发表时间: 2019
• 作者: 後藤駿輔;野村啓太;山本雅納;西原洋知;伊藤仁;内村允宣;京谷隆
• 通讯作者: 京谷隆

有機化学および炭素材料科学における計算・分析化学

有机化学和碳材料科学中的计算和分析化学

• 发表时间: 2019
• 作者: 嚴 先鏞;長谷川 大輔;菅原慎悦;山本 雅納
• 通讯作者: 山本 雅納

太陽光有効利用のための分子論的物質変換化学

有效利用阳光的分子材料转化化学

• 发表时间: 2019
• 作者: Hiroshi Tanimura;Shinji Watanabe;and Tetsu Ichitsubo;山本 雅納
• 通讯作者: 山本 雅納

Queen Mary University of London(英国)

伦敦玛丽女王大学（英国）

Iron porphyrin-derived ordered carbonaceous frameworks

• DOI: 10.1016/j.cattod.2020.07.003
• 发表时间: 2020-07
• 期刊: Catalysis Today
• 影响因子: 5.3
• 作者: Masanori Yamamoto;Kazuma Takahashi;Mao Ohwada;Yuxin Wu;Kazuyuki Iwase;Y. Hayasaka;H. Konaka;H. Cove;D. Di Tommaso;K. Kamiya;J. Maruyama;F. Tani;H. Nishihara