Atomic scale imaging of ultrafast electron dynamics

点击翻译按钮获取中文摘要

本研究では、シングルサイクルのテラヘルツ(THz)パルスと走査トンネル顕微鏡(STM)を組み合わせたTHz-STM装置を開発・改良し、サブピコ秒時間分解能かつ原子分解能で電子ダイナミクスのイメージングすることを目指している。本年度は遷移金属ダイカルコゲナイド単原子層の超高速ダイナミクスの計測を中心に研究を進めた。まず試料の作製方法を改良し、Au/Mica表面上に単層TMDCを転写する新しい方法を確立した。昨年度まで用いてきた方法では単層のみならず2層以上の多層領域が得られることが問題であったが、新手法では単層の比率を100%近くまで向上することに成功した。次に転写したMoS2単層をSTM/AFMを用いて観察した結果, 単原子層がAu表面から離れて浮いている状態(中空サスペンド構造)が点在することが確認された。中空サスペンド構造は10~100nmサイズでドーム状に膨らんだ構造を持つことからMoS2に生じる強い歪みによりバンドギャップが縮小し, 光励起した励起子がドーム内に局在することが期待される。そこで中空サスペンド構造上とその周辺でTHz-STMを用いて時間分解計測を行った。517nmの可視パルス光を用いてMoS2を励起し、その励起状態をTHzパルスにより生じるTHz電流によりプローブした。その結果,中空サスペンド構造上で指数関数減衰が観測され解析により数psと数100 psの2つの時定数をもつことが明らかになった。同様のサスペンド構造上で時間分解発光計測を行ったところ数100 psの緩和時間が得られており、THz-STMの結果と同様の緩和寿命を持つことから、THz-STM計測の信号の起源として励起子の関与が強く示唆された。