太陽集熱利用型CO2‐H2O共熱分解サイクルによる合成ガス製造

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１．ソーラー反応器について、流動層から移動層の利用を含めてソーラー反応器の設計を見直すことが必要となっており、新たに移動層反応器の概念設計を行った。移動層反応器のためビーズ触媒の合成を高活性触媒（反応性セラミック）であるMnドープセリアによって行い、直径2ｍｍの高活性ビーズの合成に成功した。さらに、これが流動層用の真球状Mnドープセリア微粒子を超える活性を有することが見出された。これらを総合的に考え合わせると、Mnドープセリアを触媒とする場合、システム全体のエネルギー効率、反応器の運転制御の容易性から移動層反応器が流動層器より有望となる可能性が高くなった。設計した移動層反応器に使用するためにはビーズの直径を3mm以上にする必要があり、その合成を試みる必要がある。２．Mnトープセリアの高い反応活性、および、通常のセリアより等温的に2段階サイクル反応を行える理由として、2段階サイクルの高温反応ステップである熱還元反応の反応エンタルピーが低下、すなわち還元反応による吸熱量が減少し、一方、低温反応ステップである酸化反応の発熱量が減少することが電子軌道計算により見出された。これが高活性セラミック触媒の一般的な設計指針となりえる可能性が示唆された。３．一方で、粉末触媒試料の活性試験によって、Mnドープセリアの反応活性を超える酸化還元金属酸化物触媒（反応性セラミック）を見出すことができた。