分子熱工学に基づく高性能な光アップコンバージョン結晶系の創出と学術基盤の構築

本研究は，太陽電池等で未利用な長波長な光（低エネルギーな光子群）を，利用可能なより短波長な光（より高エネルギーな光子群）に変換する光アップコンバージョン（UC）に関する．今年度は，交付申請書に記載した1番目の研究目的，「応用に適した熱力学的に安定かつ高効率な結晶性UC有機分子材料の創出」について著しい成果を得た．具体的に，本課題における提案着想の実現に成功し，熱力学的に安定かつ前例のない高性能を示す「α固溶体相」のUC有機結晶の創製に成功した．固体UC材料では一般に，光子を吸収する「増感分子」と，そこから励起状態を受け取り励起子として空間を伝播させUCを行う「発光分子」とを分子レベルで均一混合する必要があるが，従来は熱力学安定状態での二種分子のミクロな均一混合ができていなかった．本研究ではこの解決として「混合エントロピー」を二種分子混合の駆動力に用いた．本材料は平衡状態近傍で生成されるため高い結晶性を有し，材料内における励起子拡散長が1μm以上と，従来の固体UC材料より２桁程度長い励起子拡散長を実現した．これにより理論最大効率の32 %（UC量子効率16%），空気中における長時間光照射に対して安定，および，励起の閾値強度が自然太陽光の1/5程度と，前例のない極めて高性能な固体UC材料を創出した．本成果は査読付論文（Materials Horizons, IF: 13.266）に出版され，さらに新聞を含む多くのメディアに掲載された．本成果の過程で，交付申請書に記載した2番目の研究目的，「材料形成の成否を支配する根本要因の解明」も部分的に達成に至った．3番目の研究目的である「UC有機分子結晶中における励起子輸送の特性およびその支配因子の解明」は，その計測システム構築が難航し当初の計画から遅れたが，年度内に構想したシステムの構築を完了することができた．

本研究は，太陽電池等で未利用な長波長な光（低エネルギーな光子群）を，利用可能なより短波長な光（より高エネルギーな光子群）に変換する光アップコンバージョン（UC）に関する．今年度は，交付申請書に記載した1番目の研究目的，「応用に適した熱力学的に安定かつ高効率な結晶性UC有機分子材料の創出」について著しい成果を得た．具体的に，本課題における提案着想の実現に成功し，熱力学的に安定かつ前例のない高性能を示す「α固溶体相」のUC有機結晶の創製に成功した．固体UC材料では一般に，光子を吸収する「増感分子」と，そこから励起状態を受け取り励起子として空間を伝播させUCを行う「発光分子」とを分子レベルで均一混合する必要があるが，従来は熱力学安定状態での二種分子のミクロな均一混合ができていなかった．本研究ではこの解決として「混合エントロピー」を二種分子混合の駆動力に用いた．本材料は平衡状態近傍で生成されるため高い結晶性を有し，材料内における励起子拡散長が1μm以上と，従来の固体UC材料より２桁程度長い励起子拡散長を実現した．これにより理論最大効率の32 %（UC量子効率16%），空気中における長時間光照射に対して安定，および，励起の閾値強度が自然太陽光の1/5程度と，前例のない極めて高性能な固体UC材料を創出した．本成果は査読付論文（Materials Horizons, IF: 13.266）に出版され，さらに新聞を含む多くのメディアに掲載された．本成果の過程で，交付申請書に記載した2番目の研究目的，「材料形成の成否を支配する根本要因の解明」も部分的に達成に至った．3番目の研究目的である「UC有機分子結晶中における励起子輸送の特性およびその支配因子の解明」は，その計測システム構築が難航し当初の計画から遅れたが，年度内に構想したシステムの構築を完了することができた．