Investigation of quenching process by hole transfer for phosphors doped with rare earth and transition metal ions

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シャープな赤色発光を有するMn4+、Eu3+添加蛍光体が白色LED用可視蛍光体として利用・開発されつつある。しかしながら、白色LEDの高出力化による発熱により、これらの蛍光体においても温度消光が問題となるが、その消光プロセスは未解明である。近年、Ce3+やEu2+を添加したいくつかの蛍光体において、光誘起電子移動による消光プロセスの存在が証明されたが、Mn4+、Eu3+蛍光体においては光誘起ホール移動による温度消光プロセスの可能性があり、本課題では、光誘起ホール移動型消光の体系的理解を目指している。これまでの研究により、Y2O2S:Eu3+赤色蛍光体は、光励起によりEu3+のホールが熱活性化プロセスを介して価電子帯へ移動することによる消光を起こすことがわかった。よって価電子帯のエネルギー位置によって、この消光プロセスの起こりやすさが変化することが予測される。以上からY2O2S:Eu3+蛍光体のYサイトをLa, Gd, Luに変化させることにより、価電子帯エネルギー位置を制御することを試みた。実際に、Eu3+添加La2O2S, Gd2O2S, Lu2O2Sを作製し、光学特性評価から価電子帯エネルギー位置が変化していることを明らかにした。一方で、価電子帯エネルギー位置が単純にバンドギャップの序列に従わないこともわかった。また、作製したエネルギー準位図より、Eu3+の励起準位と価電子帯上端とのエネルギー差により、光誘起ホール移動消光のし易さを予測した。今後より詳細な発光温度特性評価を行い、価電子帯エネルギー位置との関係を調査し、ホール移動消光の証明を試みる。