A rotational state-selected molecular beam study on adsorption dynamics on stepped surfaces

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気相分子の表面への吸着過程は、表面に飛来する分子の配向や回転・振動等の内部量子状態の影響を強く受ける。この問題は、一部の基本分子/平坦表面の系に関して詳しく研究されてきたが、触媒活性点として重要なステップ・キンク等の非平坦構造への分子吸着に関しては、実験観測例の欠如のためよく理解されていない。一方、水素液化や水素脆化等に関わる水素吸着に関しては、H2分子の内部量子状態を制御できる実験手法が無いため、分子配向や回転状態が吸着に与える影響は、平坦表面への吸着に対しても未解明のままである。オルト水素分子は高い回転エネルギー(15meV)を持つため、この問題はH2に対しては特に重要と考えられる。本研究は、(1)微細化した配向O2ビームと曲面研磨結晶を用いたステップでの配向依存反応実験、(2)核スピン・回転状態選別H2分子ビームによる状態制御したH2吸着実験を実現し、これらの問題点解決を目指すものである。初年度である本年度は、上記(1)(2)に必要な装置開発とビーム性能試験を実施した。報告者がこれまでに開発してきた配向O2ビーム表面反応計測装置を双方の研究に使用する計画を申請時に提案したが、両実験を並行に進めるため、H2吸着実験専用ビームラインを製作する計画に変更した。令和2年度には(i)核スピン偏極H2分子専用ビームラインの立ち上げ、(ii)微細化した配向O2ビーム実験用試料微動機構の製作を行った。(i)に関しては、既存の状態選別ビーム源、表面反応分析室に、製作した六極磁子型ビーム偏極分析器、スピン反転器、定義磁場制御装置を組み合わせ、水素分子量子化軸制御と0.3原子層/秒以上のビーム強度を実現した。また、本実験の基礎となる飛行時間法と六極磁子による量子状態分析法の論文を出版した。(ii)については、試料位置をステッピングモーター制御するためのマニピュレータの改造を行った。