燃料デブリからの核種溶出に及ぼす有機酸・炭酸影響評価

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実燃料デブリの溶解挙動を調査するための基準化合物として、MCCIデブリとよばれるウランカルシウム酸化物に着目した。大気中1200℃で二酸化ウランと炭酸カルシウムの混合物から合成した単相CaUO4を用いて、水相への溶解挙動を検討した。福島第一原子力発電所（1F）デブリの冷却水と地下水を模擬した3つの液性条件下で静的浸漬試験を実施した。所定の時間浸漬後、上澄み液の限外ろ過により固相懸濁成分およびコロイド成分を除去した後、pH、Eh値、UおよびCa濃度、全炭酸濃度を測定し、XRDとXAFSにより固相状態を評価した。固液の分析結果をもとに、ウランカルシウム酸化物の溶解反応を熱力学的に解釈した。炭酸を含まない還元的条件では、ウランはCaUO4固相中で6価から5価に還元され、非化学量論的なCaUO4-xに変化した。溶解したウランは水相で4価まで還元されることで非晶質のウラン水酸化物固相を形成し、ウランの見かけの溶解度が制限されることを見出した。また、炭酸を含まない酸化的条件では、酸性から中性pH域でMetaschoepite、塩基性域では重ウラン酸ナトリウムを2次鉱物として形成することが示唆された。さらに、高濃度の炭酸を含む酸化的条件下では、浸漬後のXRD測定等で初期CaUO4以外の固相は認められなかったが、得られたカルシウム濃度から、溶解度が炭酸カルシウム2次鉱物によって制限されると解釈された。即ちCaUO4からのカルシウム溶解が抑制され、その結果ウランの溶解も抑制される可能性を示唆した。