燃料デブリからの核種溶出に及ぼす有機酸・炭酸影響評価

有机酸和碳酸对燃料碎片中核素洗脱的影响评价

基本信息

批准号：
20H02665
负责人：
佐々木隆之
金额：
$ 11.56万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20H02665/
关键词：
燃料デブリ溶解挙動炭酸有機物錯生成反応

项目摘要

実燃料デブリの溶解挙動を調査するための基準化合物として、MCCIデブリとよばれるウランカルシウム酸化物に着目した。大気中1200℃で二酸化ウランと炭酸カルシウムの混合物から合成した単相CaUO4を用いて、水相への溶解挙動を検討した。福島第一原子力発電所（1F）デブリの冷却水と地下水を模擬した3つの液性条件下で静的浸漬試験を実施した。所定の時間浸漬後、上澄み液の限外ろ過により固相懸濁成分およびコロイド成分を除去した後、pH、Eh値、UおよびCa濃度、全炭酸濃度を測定し、XRDとXAFSにより固相状態を評価した。固液の分析結果をもとに、ウランカルシウム酸化物の溶解反応を熱力学的に解釈した。炭酸を含まない還元的条件では、ウランはCaUO4固相中で6価から5価に還元され、非化学量論的なCaUO4-xに変化した。溶解したウランは水相で4価まで還元されることで非晶質のウラン水酸化物固相を形成し、ウランの見かけの溶解度が制限されることを見出した。また、炭酸を含まない酸化的条件では、酸性から中性pH域でMetaschoepite、塩基性域では重ウラン酸ナトリウムを2次鉱物として形成することが示唆された。さらに、高濃度の炭酸を含む酸化的条件下では、浸漬後のXRD測定等で初期CaUO4以外の固相は認められなかったが、得られたカルシウム濃度から、溶解度が炭酸カルシウム2次鉱物によって制限されると解釈された。即ちCaUO4からのカルシウム溶解が抑制され、その結果ウランの溶解も抑制される可能性を示唆した。

我们专注于氧化铀（称为MCCI碎片），作为研究实际燃料碎屑溶解行为的参考化合物。使用从二氧化铀和碳酸钙的1200°C中合成的单相CAUO4研究了水相中的溶解行为。在三种液体条件下进行了静态浸入测试，模拟了福岛daiichi核电站（1F）的冷却水和地下水。浸入指定时间之后，通过超切到上清液的超滤去除固相悬浮液和胶体成分，并测量pH，EH值U和CA浓度，并测量碳酸浓度，并通过XRD和XAFS评估固相状态。基于固体和液体分析的结果，氧化铀的溶解反应是热力学。在无碳酸还原条件下，在CauO4固相中，铀从六价从六价为五体降低，转变为非化学计量计的CAUO4-X。发现在水相中，溶解的铀被还原为四脉，形成了无定形的氢氧化铀固相，从而限制了铀的明显溶解度。还有人提出，在不包含碳酸的氧化条件下，在酸性至中性pH范围内形成了sepaschoepite，并在基本范围内形成了二硫酸钠作为二级矿物质。此外，在含有高浓度的碳酸的氧化条件下，在浸入后的XRD测量中观察到除初始CAUO4之外，没有其他固体相，但是基于获得的钙浓度，可以解释出溶解度受二级钙碳酸钙矿物质的限制。也就是说，它表明从CAUO4抑制钙溶解，因此，也可以抑制铀溶解。

项目成果

期刊论文数量（14）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Solubility of Mixed Lanthanide Hydroxide and Oxide Solid Solutions

混合稀土氢氧化物和氧化物固溶体的溶解度

DOI：
10.7733/jnfcwt.2021.19.3.353
发表时间：
2021
期刊：
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology
影响因子：
0.4
作者：
Moniruzzaman Mohammad;Kobayashi Taishi;Sasaki Takayuki
通讯作者：
Sasaki Takayuki

Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO2, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

使用 UO2、Zr 和不锈钢合成的模拟核燃料碎片的相分析以及裂变产物和基体元素的浸出行为

DOI：
10.1016/j.net.2022.12.017
发表时间：
2023
期刊：
Nuclear Engineering and Technology
影响因子：
2.7
作者：
Tonna Ryutaro;Sasaki Takayuki;Kodama Yuji;Kobayashi Taishi;Akiyama Daisuke;Kirishima Akira;Sato Nobuaki;Kumagai Yuta;Kusaka Ryoji;Watanabe Masayuki
通讯作者：
Watanabe Masayuki

CaUO4の炭酸存在下での溶解挙動

CaUO4 在碳酸存在下的溶解行为