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燃料デブリからの核種溶出に及ぼす有機酸・炭酸影響評価

有机酸和碳酸对燃料碎片中核素洗脱的影响评价

基本信息

批准号：
20H02665
负责人：
佐々木隆之
金额：
$ 11.56万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20H02665/
关键词：
燃料デブリ溶解挙動炭酸有機物錯生成反応

项目摘要

実燃料デブリの溶解挙動を調査するための基準化合物として、MCCIデブリとよばれるウランカルシウム酸化物に着目した。大気中1200℃で二酸化ウランと炭酸カルシウムの混合物から合成した単相CaUO4を用いて、水相への溶解挙動を検討した。福島第一原子力発電所（1F）デブリの冷却水と地下水を模擬した3つの液性条件下で静的浸漬試験を実施した。所定の時間浸漬後、上澄み液の限外ろ過により固相懸濁成分およびコロイド成分を除去した後、pH、Eh値、UおよびCa濃度、全炭酸濃度を測定し、XRDとXAFSにより固相状態を評価した。固液の分析結果をもとに、ウランカルシウム酸化物の溶解反応を熱力学的に解釈した。炭酸を含まない還元的条件では、ウランはCaUO4固相中で6価から5価に還元され、非化学量論的なCaUO4-xに変化した。溶解したウランは水相で4価まで還元されることで非晶質のウラン水酸化物固相を形成し、ウランの見かけの溶解度が制限されることを見出した。また、炭酸を含まない酸化的条件では、酸性から中性pH域でMetaschoepite、塩基性域では重ウラン酸ナトリウムを2次鉱物として形成することが示唆された。さらに、高濃度の炭酸を含む酸化的条件下では、浸漬後のXRD測定等で初期CaUO4以外の固相は認められなかったが、得られたカルシウム濃度から、溶解度が炭酸カルシウム2次鉱物によって制限されると解釈された。即ちCaUO4からのカルシウム溶解が抑制され、その結果ウランの溶解も抑制される可能性を示唆した。

The fuel was used to dissolve the basic compounds, such as the basic compound, the MCCI, the acid compound, the acid compound, the acid compound and the acid compound. At 1200 ℃, the mixture of dicarboxylic acid and carbonic acid was used to synthesize the pure phase CaUO4, which was dissolved in aqueous phase and dissolved in aqueous phase. The first atomic force of Fukuo (1F), the cooling water, the groundwater, the model, the liquid condition, the static immersion temperature, the temperature and the temperature. After immersion for the specified time, the liquid limit is over the limit of the solid phase, after the temperature is removed, pH, Eh, U, Ca, total carbonic acid, XRDX, XAFS, solid-phase temperature, temperature, etc. The results of solid-liquid chromatographic analysis show that the solution of acidified compounds is sensitive to the mechanics of dissolution reaction. The conditions for the presence of perylene in carbonic acid, the reduction of 6% and 5% in the solid phase of CaUO4, and the chemical reaction of CaUO4-x in non-chemical theory. The solubility of the aqueous phase is different from that of the aqueous phase and the solubility limit of the solid phase of the hydrated compound. The acid and carbonic acid contain the conditions of acidification, acid, neutral pH domain, Metaschoepite, basic domain, acid, acid and acid. Temperature, high temperature carbonic acid contains acid under acidified conditions, XRD determination after immersion, and so on. In the initial stage, the solid phase outside the CaUO4 was determined, and the solubility and solubility of carbonic acid were obtained. That is, the possibility of dissolving inhibition is indicated by the effect of CaUO4.

项目成果

期刊论文数量（14）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Solubility of Mixed Lanthanide Hydroxide and Oxide Solid Solutions

混合稀土氢氧化物和氧化物固溶体的溶解度

DOI：
10.7733/jnfcwt.2021.19.3.353
发表时间：
2021
期刊：
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology
影响因子：
0.4
作者：
Moniruzzaman Mohammad;Kobayashi Taishi;Sasaki Takayuki
通讯作者：
Sasaki Takayuki

Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO2, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

使用 UO2、Zr 和不锈钢合成的模拟核燃料碎片的相分析以及裂变产物和基体元素的浸出行为

DOI：
10.1016/j.net.2022.12.017
发表时间：
2023
期刊：
Nuclear Engineering and Technology
影响因子：
2.7
作者：
Tonna Ryutaro;Sasaki Takayuki;Kodama Yuji;Kobayashi Taishi;Akiyama Daisuke;Kirishima Akira;Sato Nobuaki;Kumagai Yuta;Kusaka Ryoji;Watanabe Masayuki
通讯作者：
Watanabe Masayuki

CaUO4の炭酸存在下での溶解挙動

CaUO4 在碳酸存在下的溶解行为