Mechanism and structural elucidation of an extractant for minor actinide partitioning

次锕系元素分配萃取剂的机理和结构解析

基本信息

  • 批准号:
    20H02672
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 11.23万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
  • 财政年份:
    2020
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2020-04-01 至 2024-03-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

本研究はHONTAの放射線分解に着目し、工学規模の移行時に求められる分解物混入等の安全性評価に寄与する。垂直イオン化エネルギー(VIE; Vertical Ionization Energy)や光分解物等を測定し、初期反応で生成するラジカルカチオンの電子構造を明らかにするとともに、量子化学計算によって、主要な分解機構を解明することを目的とする。R4年度は、①金板塗布、②加熱気化、③レーザー脱離による真空導入の妥当性について、真空紫外(VUV; Vacuum UltraViolet)光照射で得られる各種スペクトルから評価した。金板塗布は、ピラニア溶液による金板の洗浄後、HONTAを塗布することで、残留有機物等を排除した(ただし、HONTA合成時の不純物は除去していない)。加熱気化では、HRNTA(R=Methyl, Octyl)を用いた熱的特性やVIEを比較した。約110℃に加熱したHMNTAの光電子スペクトルにR3年度再現性を確認するとともに、VIEを7.8 eVに決定した。その一方で、同温度で加熱したHONTAの光電子スペクトルではCO2の混在が認められた。信号の立ち上がりからVIEを8.1 eVと算出したものの、熱分解抑制は困難であることを示唆した。レーザー脱離では、メッシュを組み込んだ改良機器によりバックグランドの信号低減を確認した。質量分析ではHONTAの単一ピークを検出し、不要イオンの除去に成功した。理論計算では、分子動力学シミュレーションにより金板塗布HONTAの凝集構造をモデリングした。また、GRRMの反応経路探索から、気相HMNTAの安定なコンフォメーションを選定するとともに、VIEを推算した。加熱温度でのボルツマン分布を考慮した計算スペクトルは実験光電子スペクトルと良く一致し、バンドの帰属によって、電子基底状態にあるHMNTAの電子構造を明らかにした。
This study is aimed at evaluating the safety of HONTA's radiation decomposition and the mixing of decomposition products when the engineering scale is moved. Vertical Ionization Energy (VIE): Determination of photolytic substances, initial reaction, electronic structure, quantum chemical calculations, and main decomposition mechanisms R4 years, ① gold plate coating, ② heating, ③ separation, vacuum introduction of appropriate, vacuum ultraviolet (VUV) light irradiation, various kinds of color evaluation After coating gold plate with HONTA solution, remove residual organic substances, etc.(remove impurities during synthesis of HONTA) Heat treatment, HRNTA (R=Methyl, Octyl) The annual reproducibility of HMNTA photoelectrons at about 110℃ was determined by the VIE at 7.8 eV. The photoelectron spectrum of HONTA is different from that of CO2 at the same temperature. The VIE is 8.1 eV and the thermal decomposition is difficult. The signal reduction of the improved machine is confirmed. Quality analysis is the first step in HONTA's search and removal process. Theoretical calculations show that the aggregation structure of HONTA coated on gold plate is very stable. GRRM's reverse channel exploration, phase HMNTA's stable channel selection, and VIE estimation The electronic structure of HMNTA is clearly defined by the distribution of heating temperature and the state of electronic substrate.

项目成果

期刊论文数量(2)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
マイナーアクチノイドを回収するモデル抽出剤HMNTAの電子構造に係わる研究
次锕系元素回收模型萃取剂HMNTA电子结构研究
  • DOI:
  • 发表时间:
    2022
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    宮﨑康典;佐野雄一;竹内正行;星野正光;下條竜夫;足立純一
  • 通讯作者:
    足立純一
マイナーアクチノイド分離用抽出剤 HONTA の電子構造に関する研究
次锕系元素萃取剂HONTA电子结构研究
  • DOI:
  • 发表时间:
    2021
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    益田遼太郎;大高咲希;下條竜夫;竹内佐年;足立純一;星野正光;樋川智洋;宮崎康典;佐野雄一;竹内正行
  • 通讯作者:
    竹内正行
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