積極的欠陥制御による高効率・有毒・希少元素フリー薄膜太陽電池の創生

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本研究はCu2Sn1-xGexS3(CTGS)の欠陥を分光学的手法により分析し、効率低下・効率改善に寄与する欠陥を明らかにすることで効率改善を行うものである。2022年度はCTGS系太陽電池において最高効率が報告されているx=Ge/(Ge+Sn)に近い組成を持ちCu poor でCu/(Sn+Ge=IV)=2.0に近い組成比を中心に詳しく分析を行った。バルクについてはCu poor、Ge/IV=0.2程度でCu/IV=1.61, 1.75, 1.91の発光スペクトルの検討を行った。その結果、発光から明らかにした不純物準位をアクセプタ準位とした場合、いずれの試料においてもアクセプタ準位が約20 meV、約25meV、約50 meV、ドナー準位が 約5 meV、約70 meV、約80 meV、約120 meVであることが分かった。いくつかの準位は室温相当の26 meVより深く効率低下の原因となることが分かった。それぞれの欠陥準位はCu/IVが変化しても大きな差はなくCu欠陥量の影響を受けないことが分かった。また、約20 meVの欠陥は第一原理計算の報告よりCu空孔に由来する準位であると結論付けた。薄膜に関してはGeの影響を調べるため、Cu/IVについては最高効率が観測されているCu/IV=1.7程度でGe/IVについては0～0.19のものについて検討を行った。その結果、アクセプタ準位は浅く6～20 meVであり、Ge/IVが変化してもほぼ変化しないことが分かった。効率改善にはSnの一部をGeで置換しバンドギャップを増加させる必要があるが、本研究の結果より、Ge/IVを変化させる、つまりバンドギャップを増加させても浅い欠陥準位を保てることからCTGSは太陽電池光吸収層として優れていることが分かった。