革新的設計指針に基づくプラズモニック光触媒の高効率化

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本研究では、これまでにない革新的な設計指針でプラズモニック光触媒を高効率化することを目的としている。昨年度、プラズモン誘起電荷分離によって金ナノ粒子上で部位選択的に駆動できる酸化鉛の酸化析出反応と、ガルバニック置換反応を利用することで、酸化反応の助触媒である酸化マンガンをナノ粒子上に部位選択的に導入することに成功した。本年度は、助触媒の導入部位によってプラズモニック光触媒の効率が変化する原因を検討し、正孔が注入される助触媒と、電子が注入される酸化チタンが空間的に離れていることが高効率化に重要であると結論付けた。この成果から、助触媒の導入部位を制御するという、新しいプラズモニック光触媒の設計指針を得ることができた。これまでは金ナノ粒子上に部位選択的に導入できる物質が酸化鉛にほぼ限られていたため、本研究で酸化マンガンの導入が可能となったことで、他の様々な酸化物助触媒も同様に導入できると考えられる。さらに、上記のような酸化反応による物質の導入だけでなく、還元反応による導入も検討した。透明電極上に担持した金ナノ粒子に電位を印加しながら光を照射し、銀の還元反応を駆動したところ、励起するプラズモン共鳴モードに対応した共鳴サイトで銀の析出が起こることが明らかになった。これにより、酸化物だけでなく、金属助触媒などをプラズモニックナノ粒子上に導入できる可能性が示された。その他にも、金ナノ粒子の集合状態と吸収特性、電気化学応答との相関などに関する知見も得られた。また、金属ナノ粒子上での酸化鉛の析出反応を研究する中で、直線偏光照射下で酸化鉛自身の光電気化学的な成長を行うと、偏光方向に沿ってナノバンドアレイ構造が形成されることを見出した。プラズモニックナノ粒子を用いない新しい光ナノ加工法として、新たな研究対象となりうると考えられる。