Petaherz-scale solid state physics exploring by attosecond high-harmonic-based ultrafast spectroscopy

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本研究では、以下の3課題を並行して進めており、2022年度は、特に課題1において進展があり、1MHz級単一アト秒分光用光源の開発が大きく前進した。【課題1】次世代単一アト秒分光プラットフォームの開発：21年度に着手したYb固体レーザベース(パルス幅184 fs、平均出力80W)のポストコンプレッション法による高繰返し数サイクル光源の開発において、2段階マルチプレート圧縮(MPC)法による更なる短パルス化を追求した。第1段階MPCで、非線形高次分散の影響を減らしたパルス圧縮することで、第2段階MPCにおいて、群速度(二次)分散補償のみで1MHz繰返し・パルスエネルギー35μJの世界最短級パルス幅1.7サイクル(5.7 fs)を達成した。更に、圧縮パルスの集光性能やスペクトル一様性などビーム品質を評価し、集光強度1015 W/cm2を超えることを確認した。【課題2】光波電界-固体電子系相互作用のPHzスケールダイナミクス計測：時間分解ARPES法による光波電界駆動ブロッホ電子系ダイナミックイメージングの研究を進めた。今年度は、2021年度に観測したWSe2のΓ-K方向における過渡レプリカバンドの起源が、光ドレスド状態の一つであるボルコフ状態が支配的であることを確認した。更に、WSe2の直接バンドギャップに共鳴励起させることによって、実キャリアを伝導帯に生成させると共にそのボルコフ状態を同時に誘起させることに成功した。また、電子-正孔相互作用を取り入れた時間依存ハートリーフォック法の理論的枠組みを構築し、シミュレーションにより、電子-正孔相互作用が光波電界によるキャリア励起を促進することを初めて示した。【課題3】光波電界駆動スピンダイナミクスによるPHzスケールスピントロニクスの開拓：前年度に引き続きアト秒時間分解磁気カー効果(ATTO-MOKE)分光システムの開発を進めた。