Development of color- and structure-controlled plasmonic nanoparticle catalysts supported on hierarchical porous materials and their catalytic applications

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金や銀などの貴金属ナノ粒子が示す表面プラズモン共鳴を利用して種々の化学反応を駆動させることのできるプラズモン触媒は太陽光の有効利用の観点から注目を集めている。当該研究では、形態制御した担体を用いて高活性なプラズモン触媒を開発・応用することを目的としている。前年度は形態制御したシリカ担体に担持した銀プラズモン触媒を開発し、担体の多孔質形状が触媒活性に影響することを見出した。これを踏まえて、本年度はシリカと同じく容易に形態制御可能な酸化チタンを利用した光触媒研究に取り組んだ。また、酸化チタンは貴金属ナノ粒子を担持し、水素などの還元雰囲気で加熱すると水素のスピルオーバー現象が起こることが知られている。これを踏まえて、酸化チタンに水素スピルオーバーを利用した還元処理を行うことで酸素欠損やTi3+を形成させ、還元型酸化チタン光触媒とし、その活性や欠陥形成機構の調査に取り組んだ。ナノチューブ形状に制御した担体に銀ナノ粒子を種々の方法で担持した。その結果、可視光域に表面プラズモン共鳴由来の吸収を示す担持触媒が得られたが、担持方法の違いによって銀の可視光吸収能が異なった。得られた触媒はギ酸からの水素生成反応に活性を示した。また、銀に加えてパラジウムを担持した結果、活性向上が確認された。さらに、貴金属ナノ粒子を担持した異なる結晶相を有する3種類の酸化チタンに対して水素スピルオーバー現象を利用した還元処理を行って還元型酸化チタン光触媒を開発し、メタノール水溶液からの水素生成反応を用いて光触媒活性を評価した。本還元手法によって形成した酸素欠損やTi3+はルチル型酸化チタンの活性向上に有効であることを見出した。さらに、酸化チタンをナノロッド形状に制御することで可視光照射下での光触媒活性を向上させることができた。