二次元IV族原子層の選択的元素置換による熱電変換用新ディラック材料の開発

通过二维 IV 族原子层中的选择性元素替代开发用于热电转换的新型狄拉克材料

• 批准号: 20J10412
• 负责人: 寺田 吏
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-04-24 至 2022-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20J10412/
• 关键词: 熱電変換; エピタキシャル成長; シリセン; シリサイド; 熱電材料

IoTセンサ電源として環境調和型の高性能熱電薄膜の実現が求められている。本研究では、層状物質であるCaSi2に着目し、エピタキシャルCaSi2薄膜中にドーピングを施すことで、熱電出力因子の向上と熱伝導率の同時低減を達成することを目的とする。まず、CaSi2へのSn元素置換を行い、CaSi2へのSnドーピングに世界で初めて成功したまた、Snの導入量を増加させるにつれ、Ca層間距離が大きくなっていることを解明した。しかし、このSnドープCaSi2はアイランド形状で成長し、目的の薄膜構造では形成できなかった。熱電応用に向けた薄膜化が今後の課題である。そこで、元素導入ではなく、CaSi2相構造の変化で性能向上ができるのではないかと着想し、その研究に舵を切った。CaSi2では安定相と準安定相が存在し、それぞれでシリセンの構造が異なることが分かっているが、これに依存した熱電特性は明らかになっていない。そこでまず、共同研究により第一原理計算とボルツマン輸送方程式を用いて、準安定相の熱電性能を予測した結果、大幅な性能向上が期待できることが分かった。また、この相変化はバルクCaSi2においては、真空中で加熱することで生じることが分かっている。そこで、形成したエピタキシャルCaSi2薄膜を超高真空中でアニールすることで相変化を狙った。結果として、相変化はしなかったものの、なぜか熱電出力因子の向上を観測した。この結果は、結晶性向上では説明できるものではなく、相変化に匹敵するシリセン構造変調が起きている可能性を示唆している。これらの結果から、SnドープCaSi2のアイラインド成長の観測とCaSi2相変化に着目した熱電特性向上の成果を得ることに成功した。

作为IoT传感器电源，有必要实现在环境中和谐的高性能热电薄膜。这项研究的重点是CASI2，这是一种分层材料，旨在提高热电输出因子，并通过掺杂同育casi2薄膜来同时降低热导率。首先，我们发现世界上第一次通过将SN元素替换为Casi2来成功地进入Casi2，并且随着引入SN的量增加，CA层距离会增加。但是，这种掺杂的casi2在岛状形状中生长，无法使用所需的薄膜结构形成。未来的挑战是减少用于热电应用的薄膜。因此，我们认为可以通过更改CASI2相结构而不是引入元素来提高性能，我们决定对其进行研究。在Casi2中，存在稳定和亚稳态的相位，众所周知，每个硅的结构都不同，但是尚未揭示依赖于此的热电特性。首先，协作研究预测了使用第一个原理计算和玻尔兹曼传输方程的亚稳态阶段的热电性能，并发现预期性能可以显着改善。还发现，在真空中加热时，这种相变为散装CASI2。因此，将形成的外延casi2薄膜在超高真空中退火，以实现相变。结果，尽管没有相位变化，但由于某种原因，观察到热电输出因子的改善。该结果无法通过改善结晶度来解释，但表明可能发生与相变的硅结构调制。从这些结果中，我们成功地获得了观察SN掺杂CASI2眼线生长的结果，并改善了关注Casi2相变的热电特性。

项目成果

Giant Enhancement of Seebeck Coefficient by Deformation of Silicene Buckled Structure in Calcium-Intercalated Layered Silicene Film

• DOI: 10.1002/admi.202101752
• 发表时间: 2021-11-25
• 期刊: ADVANCED MATERIALS INTERFACES
• 影响因子: 5.4
• 作者: Terada, Tsukasa;Uematsu, Yuto;Nakamura, Yoshiaki
• 通讯作者: Nakamura, Yoshiaki

Caインターカレーションを用いたバックリング構造変調シリセンの創製とその熱電特性

利用Ca插层制备屈曲结构调制硅烯及其热电性能

• 发表时间: 2022
• 作者: 小島 幹央;寺田 吏;石部 貴史;成瀬 延康;小林 英一;中村 芳明
• 通讯作者: 中村 芳明

エピタキシャルCaSi2薄膜中のシリセンバックリング構造変形による熱電出力因子増大

外延 CaSi2 薄膜中硅烯屈曲结构变形导致热电功率因数增加

• 发表时间: 2022
• 作者: 寺田 吏;上松 悠人;石部 貴史;成瀬 延康;Nguyen Tien Quang;佐藤 和則;中村 芳明
• 通讯作者: 中村 芳明

フェルミレベル制御によるエピタキシャルCaSi2薄膜の高出力因子化

费米能级控制外延CaSi2薄膜的高功率因数

• 发表时间: 2020
• 作者: 寺田 吏;上松 悠人;石部 貴史;小林 英一;中村 芳明
• 通讯作者: 中村 芳明

バルクCaSi2への準安定相導入による熱電出力因子増大

通过在块状 CaSi2 中引入亚稳态相来提高热电功率因数

• 发表时间: 2022
• 作者: 寺田 吏;石部 貴史;Nguyen Tien Quang;佐藤 和則;中村 芳明
• 通讯作者: 中村 芳明