新奇動作機構を有した高機能化グラフェンセンサの開発

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本研究の目的は腐敗由来分子を新たなターゲットガスとして分子内電荷反転を検出原理としたセンサの開発及び新奇動作機構を用いたセンシング原理の解明である。今年度は昨年度得られたチオールガス検出の他分子への応用を目指した。まず、目的とする反応を検出できているか確認するにはより小さい密閉空間での検出が有効と考えた。そこで、ガス分子の検出の準備として、溶液センサとして液中でターゲットを検出することを考え、昨年度のチオールガス検出機構を溶液センサに用いて液中のチオール分子の検出を試みた。特に、チオール含有生体由来分子であるグルタチオンをターゲットとした。デバイス作製としては、マレイミド基をグラフェン電界効果トランジスタ（FET）のグラフェンチャネル上にπスタック状に固定化させた。この修飾により、グラフェンの電位が変化し、伝達特性が正方向にシフトした。次に、紫外線照射下で親水基を多く含むグルタチオン（GSH）水溶液を導入した。GSHとの反応によりPMIの水溶性が高まり、比較的弱いπスタックが解除され、PMIがグラフェンから脱離することが確認された。その結果、グラフェンの電位が変化し、伝達特性がマイナス方向へシフトした。このシフトから、グラフェンからのPMIの脱離をFETで検出した。その結果、少なくとも0.1 nM (3.8 pg) のGSHがグラフェンFETで検出された。これらの結果から、これまでのグラフェンFET溶液センサでは用いられたことのない方法での検出を実現し、溶液センサにおける課題であったデバイ長の影響を受けないターゲット分子の検出を実現した。