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マンガン錯体や鉄錯体を用いたアンモニア分子の触媒的な変換反応の開発

利用锰铁络合物进行氨分子催化转化反应的进展

基本信息

批准号：
20J14019
负责人：
戸田広樹
金额：
$ 1.47万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

アンモニアは高いエネルギー密度を有する物質であるため、化合物としてエネルギーを貯蔵・運搬するエネルギーキャリアとしての利用が注目を集めている。触媒的なアンモニアの酸化反応は、アンモニアを窒素へと変換する過程で電子をエネルギーとして取り出せるため、燃料電池への応用が可能である。今年度は、マンガン錯体を用いた触媒的なアンモニア酸化反応の開発に向けて、種々のサレン配位子を有する錯体の合成と、触媒反応の検討を行った。その結果、錯体あたり最大で14等量の窒素の発生を確認し、触媒反応の進行を確認した。加えて、電気化学的酸化条件下でのアンモニア酸化反応の検討を行い、96%という高いファラデー効率で触媒反応が進行することを見出した。本反応の詳細な反応機構についても検討を行っており、アンモニアの求核攻撃によって窒素間結合が生成する反応機構で触媒反応が進行していることを見出した。その他、本年度はルテニウム錯体を用いた触媒的アンモニア酸化反応における置換基効果についての検討も行った。その結果、アキシアル配位子であるピリジンの3,4位にブロモ基を導入した錯体において、触媒活性が大幅に向上することを見出した。

A high density substance, a compound, a storage, a transportation, a utilization, a concentration, The process of catalyst acidification and conversion is electron generation and extraction, and fuel cell application is possible. This year, the synthesis of complex and catalytic reaction was discussed in the development of complex and catalytic reaction. The results, the maximum number of errors, and the number of reactions were confirmed. 96% of the reactions were conducted under the conditions of chemical and electrochemical acidification. The detailed reaction mechanism of this invention is discussed in detail, and the nuclear attack is realized by combining the reaction mechanism with the reaction mechanism. In addition, this year, the company has launched a series of research projects on the use of catalysts in the field of acidification reaction. As a result, the 3-and 4-position ligands were introduced and the catalytic activity was greatly increased.

项目成果

期刊论文数量（8）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

マンガン錯体を用いたアンモニアの触媒的酸化反応

锰络合物催化氨氧化反应

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
戸田広樹;坂田健;西林仁昭
通讯作者：
西林仁昭

マンガン錯体を触媒とするアンモニア酸化反応における置換基効果の検討

锰络合物催化剂氨氧化反应中取代基效应的研究

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
黒木海仁;戸田広樹;西林仁昭
通讯作者：
西林仁昭

遷移金属錯体を用いた触媒的なアンモニア酸化反応

过渡金属配合物催化氨氧化反应

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Wada Takumi;Hironaka Ken-ichi;Wataya Mitsutaka;Fujii Masashi;Eto Miki;Uda Shinsuke;Hoshino Daisuke;Kunida Katsuyuki;Inoue Haruki;Kubota Hiroyuki;Takizawa Tsuguto;Karasawa Yasuaki;Nakatomi Hirofumi;Saito Nobuhito;Hamaguchi Hiroki;Furuichi Yasuro;Manabe Yas;戸田広樹
通讯作者：
戸田広樹

Manganese-catalysed Oxidative Conversion of Ammonia into Dinitrogen

锰催化氨氧化转化为氮气