革新的複合技術による耐光腐食性光触媒の開発と可視光下での高効率水分解への応用

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本研究では、熱へのエネルギー変換を必要としない廃棄物処理技術として光改質反応の活用を検討した。光改質反応には我々が開発し，新たに構造を明らかにしたCdOx/CdS/SiC複合光触媒を使用した。この光触媒を用いることで本年度の目標であったリグノセルロース系バイオマスやタンパク質、プラスチックなどの有機性廃棄物の分解を伴った水素生成を達成した。光改質反応は反応中間体として考えられている低分子有機物や、実際の有機性廃棄物を添加して擬似太陽光を照射した場合にも進行した。従来の光改質反応では単体の光触媒を用いた反応系のみが提案されていたが、本研究では新たに電子移動が効果的に作用する複合光触媒を用いることで高活性化を達成した。さらに、複合体に含まれるSiCの熱放射特性によって有機性廃棄物の加水分解が促進され、水素生成速度の向上を導いた。最も高い活性を示したPt-CdOx/CdS/SiCを用いてα-セルロースの光改質反応を行うと、380 nmの光照射において反応のAQYが19.6%、420 nmの光照射では2.0%の値が得られた。これは従来報告されていたセルロースの光改質よりも高い活性である。さらに，CdおよびPtフリーの光触媒を光改質反応に応用するため，Znを中心金属とするMOFの一種であるZIF-8を前駆体として用いてCIZS光触媒を作製した。ZnSにドープするCuおよびInはあらかじめZIF-8に導入することで、ZnSに対して導入できた。本手法で作製したCIZSはZIF-8前駆体を用いないソルボサーマル法で作製したCIZSに比べてセルロースの光改質はおいて8.9倍程度の水素生成速度を示した。擬似太陽光下でのα-セルロース分解による水素生成速度は、CdOx/CdS/SiCよりも高い数値を示した。