超高速分光を用いた光機能性有機分子におけるスピン変換過程の構造ダイナミクスの解明

使用超快光谱阐明光学功能有机分子中自旋转换过程的结构动力学

• 批准号: 20J21226
• 负责人: 西郷 将生
• 金额: $ 1.79万
• 依托单位: Kyushu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2020
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2020-04-24 至 2023-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20J21226/
• 关键词: 時間分解赤外分光; 熱活性化遅延蛍光; 励起状態構造ダイナミクス; 時間分解発光分光; 量子化学計算; 光化学; レーザー分光

熱活性化遅延蛍光（TADF）は、非発光性の三重項励起状態から発光性の一重項励起状態へと熱的に遷移し、遅れて生成した一重項励起状態から観測される蛍光である。TADFを利用することで、有機ELを利用した有機発光ダイオード（OLEDs）の効率を飛躍的に向上することができる。しかし、TADFの詳細なメカニズムは未だ完全には明らかになっていない。TADF過程のメカニズムを詳細に明らかにすることは材料化学の観点から重要であるだけでなく、スピン変換の制御という観点において、分子科学の観点からも重要な課題である。また、OLEDsへの応用ではTADFを発現する分子は固体中で存在するため、固体中でのメカズムの解明が必要不可欠である。しかし、TADF機構の詳細な研究は溶液で行われることが多く、固体中における研究はこれからの課題であった。また、溶液中において分子の構造ダイナミクスがTADF機構に大きく関与しているということが分かってきたが、これまでの固体状態に関する研究は発光分光を用いた研究が多く、固体中における構造ダイナミクスは完全には明らかになっていなかった。そこで本研究では、固体中におけるTADF分子の励起状態構造ダイナミクスについて、時間分解赤外分光法や時間分解発光分光法を用いて調べた。これらにより固体中におけるダイナミクスを系統的に調べることができた。今回調べた系においては、溶液中で励起状態における構造変化が確認された分子でも確認されなかった分子でも、固体中では構造変化が抑制されていることが明らかになった。また、溶液中で構想変化が大きい分子は、溶液状態と固体状態で発光特性についても違いがあることが明らかになった。固体中における構造ダイナミクスと発光特性を同時に観測したことで、固体中におけるTADFメカニズムの解明につながった。

Thermal Activation Delay Light (TADF) is a non-emissive triplet excitation state, an emissive triplet excitation state, a thermal migration state, a thermal generation state, and an emissive triplet excitation state. The efficiency of TADF and organic EL has improved dramatically.しかし、TADFの详细なメカニズムは未だ完全には明らかになっていない。TADF process is a very important topic in the field of material chemistry. It is a very important topic in molecular science. The use of OLEDs is essential for the discovery of TADF molecules in solids. Detailed research on TADF mechanisms is conducted in solutions and solids. The structure of TADF in solution and solid state is studied by light spectroscopy. The structure of TADF in solution and solid state is completely studied. In this study, the excitation state structure of TADF molecules in solids was modulated by time-resolved infrared spectroscopy and time-resolved infrared spectroscopy. This is the first time that I've ever been in a relationship with someone else. In this case, the structure of the reaction system is determined by the molecular structure of the reaction system, and the structure of the reaction system is determined by the molecular structure of the reaction system. In solution, the conjecture is that the molecule is in solution, the solid state is in solution, and the light emission characteristic is in solution. In solids, the structure and light emission characteristics are measured simultaneously, and in solids, the TADF and light emission characteristics are measured simultaneously.

项目成果

高次三重項励起状態直接観測のための多段階励起過渡分光

用于直接观察高阶三重激发态的多步激发瞬态光谱

• 发表时间: 2021
• 作者: 西郷将生;宮田潔志;恩田健
• 通讯作者: 恩田健

Aggregation-induced emission active thermally-activated delayed fluorescence materials possessing N-heterocycle and sulfonyl groups

具有N-杂环和磺酰基的聚集诱导发射活性热激活延迟荧光材料

• DOI: 10.1039/d1tc05196b
• 发表时间: 2022
• 期刊: Journal of Materials Chemistry C
• 影响因子: 6.4
• 作者: Matsui Yasunori;Yokoyama Yudai;Ogaki Takuya;Ishiharaguchi Kenta;Niwa Akitsugu;Ohta Eisuke;Saigo Masaki;Miyata Kiyoshi;Onda Ken;Naito Hiroyoshi;Ikeda Hiroshi
• 通讯作者: Ikeda Hiroshi

Characterization of Excited States in a Multiple-Resonance-Type Thermally Activated Delayed Fluorescence Molecule Using Time-resolved Infrared Spectroscopy

使用时间分辨红外光谱表征多重共振型热激活延迟荧光分子的激发态

• DOI: 10.26434/chemrxiv.13726543
• 发表时间: 2021
• 期刊: ChemRxiv
• 作者: Shimoda Yuushi;Saigo Masaki;Ryu Tomohiro;Ehara Takumi;Miyata Kiyoshi;Onda Ken
• 通讯作者: Onda Ken

Excited-state structural dynamics and thermally activated delayed fluorescence in solid-state for donor-acceptor type molecules

供体-受体型分子的激发态结构动力学和固态热激活延迟荧光

• 发表时间: 2022
• 作者: Masaki Saigo;Kiyoshi Miyata;Hajime Nakanotani;Chihaya Adachi;Ken Onda
• 通讯作者: Ken Onda

Solvent-dependent dual emission processes in charge-transfer excited states of phenothiazine-triphenyltriazine conformers

• DOI: 10.1016/j.cplett.2022.140155
• 发表时间: 2022-10
• 期刊: Chemical Physics Letters
• 影响因子: 2.8
• 作者: Tomohiro Ryu;K. Miyata;Masaki Saigo;Y. Shimoda;Youichi Tsuchiya;H. Nakanotani;C. Adachi;Ken Onda