電子構造とフェルミレベル制御による高次高調波発生の解明と制御

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固体における高次高調波発生(HHG)は、従来の非線形光学ではできない非摂動な光学現象である。本研究は、この固体におけるHHGと電子構造およびフェルミレベルとの関係解明により、HHGによる電子構造解明に必須となる知見を獲得することを目指す。このためにR4年度は、①バンド分散が鋭く変化する金属型単層カーボンナノチューブ(SWCNT)と単層グラフェン、②広いバンドギャップを持つ二硫化モリブデン(MoS2)に対し調査を行った。これらに対し、電界効果デバイス構造によるフェルミレベル制御法を用いた実験と数値計算により、以下の成果を得た。①鋭い電子構造である線形分散を持つ材料：R3年度の結果をもとに、さらなる実験と数値計算を行い、変化の背景を調査した。これらの結果に関して共同研究者と議論を重ねたところ、鋭い電子構造の一つである線形分散は、HHGにほぼ寄与しないことが判明した。一方で、調査の過程で、レーザー強度とフェルミレベルの関係がHHGの強度変化を決めるという想定外の発見があった。この背景解明を、単純なバンド構造を持つ半導体型SWCNTを用いて行ったところ、HHG特有の発生過程であるトンネリング過程を制御した結果であることを解明した。この結果から、高次高調波発生を特徴づける「非摂動性」を、フェルミレベルも決定することが判明した。②広いバンドギャップを持つMoS2：R3年度の結果はノイズがあり、HHGの変化が不明瞭な点があったため、測定系を改善し、調査を行った。この結果、SWCNTにおける先行研究で判明したフェルミレベル制御によるHHGの増大の観測に成功した。MoS2の傾向は、ギャップ内において顕著であり、SWCNTの結果とは異なっている。この背景には、次元性の影響やキャリア散乱等の影響などが効いていると考えられる。また、MoS2は非対称な構造を持つため、SWCNTでは観測できなかった偶数次の変化も調査した。これに関しては、奇数次と同様の傾向を確認した。