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金属錯体集積系の電子状態とその転移に関する量子化学

关于金属复杂集成系统中电子态及其跃迁的量子化学

基本信息

批准号：
20J23328
负责人：
中谷佳萌
金额：
$ 1.6万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-24 至 2023-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

2021年度には、分子内の電子対に着目して反応系の電子波動関数を解析し、一重項型と三重項型に分類される電子対の状態が各々結合性と反結合性に関連づけられるという数値計算の結果を得ていた。2022年度には、この知見を基に、電子対概念に基礎を置く試行波動関数を用いた電子状態計算の方法を主に検討した。電子構造描写の出発点を結合概念に置くことにより、強い電子相関の記述や、非局在化された分子軌道や配置間相互作用の解釈における困難の一部を解消することを意図した。具体的には、試行波動関数として二電子関数の反対称化積をとりながら、従来の一重項型二電子関数に3種の三重項型の寄与を混ぜることで変分的自由度を高める方法を定式化した。同法ではスピン混入が生じ、スピン対称性が満足されない代わりに、原子価結合法でいう単一の共鳴構造に相当するような試行波動関数によりながら、共鳴原子価結合の効果が部分的に取り込まれている。定式化した波動関数の性質を調べるために、まずハイゼンベルグモデルの枠組みで試行波動関数を最適化するための変分方程式を導出し、自己無撞着場法に基づくその数値解法を開発した。同法を幾つかの不飽和炭化水素分子に対して適用し、非ケクレ分子であるテトラメチレンメタンやテトラメチレンエタンなどに対し、スピン対称性の破れたより安定な解が存在することを明らかにした。この結果は学術誌を通じて公表した。その結果を受け、同じ着想を非経験的電子状態理論の枠組みに適用した以下の結果は、学術誌に投稿中である。試行波動関数に対する変分方程式を導き、軌道最適化を含む自己無撞着場法の計算スキームを開発した。同法を静的相関の強い4つの水素原子からなる系に適用し、従来の一般化原子価結合法をエネルギーの点で改善することを示した。数値計算の便宜上用いた幾つかの近似を無くすことで、系によってはより安定な解が得られる可能性がある。

の within 2021 には, molecular electronic に the seaborne mesh して anti 応 is の electronic wave number of masato を parsing し, a heavy item item と triple に classification される electronic の seaborne state が each 々 associativity と the associativity に masato even づけられるという the result of the numerical calculation のをていた. 2022 annual には, この knowledge をに, electronic concept に seaborne を buy く trial number fluctuation masato を with いたの method to calculate electronic state を main に beg し検た. Electronic structure description のを発 point combined with concept に buy くことにより, strong い electronic phase masato の account や, not in the された molecular orbital や configuration interaction between の solution 釈における difficult の a を null することを meaning 図した. Specific には, trial wave masato として two electronic masato の anti polices said the product をとりながら, 従の type a heavy item number two electronic masato に three の triple item type の send を mixed ぜることで - points of high degree of freedom をめる method を demean した. With ではスピン mixed with がじ, スピン said sex seaborne が against foot されない generation わりに, in combination with atomic 価でいう単 one の chord structure に quite するような trial number fluctuation masato によりながら, atomic 価 combination resonance の unseen fruit が part に take り込まれている. Demean した nature of wave number of masato のを adjustable べるために, まずハイゼンベルグモデルの枠 group みで optimal number of trial wave masato をするための - hit points equation を export し, no field method に base づくそのを open the numerical solution 発した. With a few つをかの unsaturated coking water molecule にし seaborne てし, non ケクレ molecular であるテトラメチレンメタンやテトラメチレンエタンなどにし, seaborne スピン said sex seaborne の broken れたより settle な existence すがることを Ming らかにした. The を results are in the academic journal を and the じて public table た. その results をけ, with think じを経験 electronic state theory の枠 group みに applicable した following の results contribute は, academic ambition にである. The fluctuation threshold number に against the する variation equation を derivative に, the orbit optimization を including the む self-collision field method <s:1> calculation スキムをムを development た. Strong を with method of static phase masato のい 4 つの water element atoms からなるに applicable し, 従 to の generalization in combination with atomic 価をエネルギーの point で improve することを shown した. The numerical calculation の cheap in いた several つかの approximate を no くすことで, によってはより settle がな solution to られる possibility がある.