高圧力下熱伝導率・比熱測定によるユウロピウム系化合物の圧力誘起価数転移の研究

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Euの価数不安定性に関する圧力相図において，常圧下で価数転移の臨界点近傍に位置するEuPd2Si2に対して圧力下熱伝導率および比熱測定を5～400Kの温度領域で行った．その結果0.11GPaではEu2価と3価の間の強い価数ゆらぎにより比熱に大きなピークが生じること，加圧によってそのピークがブロードになり高温側にシフトしていく様子が観測出来た．この結果は加圧により臨界点から遠ざかることでゆらぎが広い温度範囲で緩やかに起こるようになる為と理解できる．さらに，格子比熱の寄与を適切に見積もることで，この不安定性に関連した4f電子の磁気エントロピーSmについても評価出来た．400KにおけるSmは0.11GPaではEu2価の8準位とEu3価の1準位を反映したRln9に相当し，それが加圧とともに急減することが分かった．熱伝導率では価数のクロスオーバーにより熱伝導率のブロードな極小が観測された．この極小は価数の変化による伝導電子数の変化として定性的に理解できる．また，同時測定した電気抵抗率の結果を用いて伝導電子による熱伝導率を見積もることにより，格子の熱伝導率と格子の熱伝導率の評価を行うことが出来た．