非晶質構造解析による地球表層に分布するポリアモルファス物質の実態解明

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非晶質炭酸マグネシウム(AMC)の結晶化過程における構造変化を，PDF法およびXAFS法を用いて調べた．AMCは，20, 60, 80 ℃で，nesquehonite (NSQ)，dypingite (DYP)，hydromagnesite (HMG)に結晶化する．熱分析の結果，AMCに含まれる水分子の量は，合成した温度とともに減少する傾向を示し，この傾向は結晶相と同じであった．本研究では，まず20, 60, 80℃で合成したAMCの非晶質構造を調べた．PDF解析から，20，60，80℃で生成したAMCの近距離構造には温度依存性がなく，その構造がHMGの短距離秩序構造と同一であることが明らかになった．続いて，水溶液中でAMCからNSQに結晶化する過程で，水溶液中のアルカリ金属イオンがNSQの結晶化にどのような影響を及ぼすかについて調べた．Na2CO3，K2CO3，Rb2CO3，Cs2CO3の4種類の異なる水溶液を作成しAMCを合成した．実験の結果，Na2CO3，K2CO3を出発物質に用いた水溶液からはAMCから容易にNSQに結晶化したが，Rb2CO3，Cs2CO3を用いた水溶液からは，NSQの結晶化が抑制されることが分かった．また，PDF解析の結果から，AMCが沈殿直後の非晶質構造とNSQ結晶化直前のAMCの非晶質構造では，それぞれが異なる構造（AMC-I構造とAMC-II構造）であることが示され，これによってAMCが結晶化する過程では少なくとも異なる2種類の非晶質構造が存在した．最後に，炭酸マグネシウム水和物の熱分解の過程で出現するAMCの構造について調べた．実験の結果，NSQとDYPには，熱分解過程ではAMC-I構造を持つAMCが出現するのに対し，HMGでは，AMC-IともAMC-IIとも異なる第三の非晶質構造（AMC-III構造）が出現することが明らかになった．