包摂水和物への低温プラズマ照射によるゲスト分子反応メカニズムの解明

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ハイドレートに誘電体バリア放電（DBD）を照射したときのゲスト分子の化学反応について引き続き調査を行った．DBDを照射したときの熱によるハイドレートの融解の影響があるかを確かめるために，今年度は主に，DBDの周波数を変えたときの生成量の変化を調査した．照射時間を5分に定めたため，ハイドレートの融解の影響がなければ生成物の生成量は周波数に対して比例するはずである．ただし，このことはハイドレート深部までDBD照射の影響を受けた場合である．ゲスト分子として，トルエンとテトラヒドロフラン（THF）を用いた．周波数を0.3～9.0 kHz，ゲスト分子にトルエンを用いた場合，3 kHzまではすべての生成物の生成量はほぼ比例して増加した．一方，3 kHz以降の生成量はほぼ一定となった．次にハイドレートと電極の表面積を増加したところ 6 kHzまで生成量は増加した．このことから，生成はDBDを照射している表面部でのみで起き，反応が飽和することが明らかとなった．次に，生成物のうちフェノールとベンジルアルコールの生成量の比を，ハイドレートの場合と，ハイドレートを融解して液体に戻してDBDを照射した場合で比較したところ，両者に明確な違いが現れる一方，周波数に対して大きな影響はみられなかった．このことから，ハイドレートに今回の周波数範囲内においてDBDを照射した場合，ハイドレートは融解せずにハイドレートの状態を維持している可能性が高いといえる．ゲスト分子にTHFを用いた場合，2-および3-hydro-tetrahydrofuran（2-および3-HTHF）が生成するが，両者の生成量の比が，ハイドレートの融解液にDBDを照射した場合はほぼ1であるのに対し，ハイドレートでは2～3となった．このことは，ハイドレートの化学反応場としての特異性であるといえる．