Pseudogap Engineering of Ru-based Thermoelectric Heusler Compounds

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擬ギャップ系ホイスラー化合物について、元素置換や非化学量論効果を利用して擬ギャップ内のフェルミ準位を最適化することで熱電性能の向上を図った結果、以下の成果が得られた。1. Ru2VAlは典型的な擬ギャップ系であり、第一原理計算によると、n型の出力因子はFe2VAlに比べて小さいが、p型の出力因子は同程度である。また、赤外分光測定による反射率は0.03 eVと0.2 eVで急激に変化しており、擬ギャップのエネルギー幅はFe2VAlよりも広いことが示唆され、バンド計算と一致する。そのため、Fe2VAlと比較してより高温で高い熱電性能が期待できる。2. Hf置換したRu2Ti1-xHfxSi合金では、x=0.12以下の組成範囲でL21単相となり、格子定数はHf組成とともにほぼ直線的に増加する。HfはTiと同族元素のため、Hf置換してもRu2TiSiと同じくp型であり、ゼーベック係数や電気抵抗率もRu2TiSiとほぼ同程度である。また、熱伝導率はHf置換とともに減少しており、x=0.12の焼結合金では300 Kで10 W/mKを示し、Ru2TiSiの半分程度となる。その結果、無次元性能指数は1000 KでZT=0.54に達しており、Ru2TiSiよりも約30%向上した。3. Ta置換したFe2V1-xTaxAl合金において、X線回折(XRD)による格子定数から求めた平均原子間距離はTa置換量とともに増加するのに対して、X線吸収微細構造(XAFS)解析によるTa-Fe原子間距離はTa置換量によらず変化しない。この結果は、Ta置換によって生じた局所的な格子歪はTa置換量の増加とともに徐々に緩和することを示唆する。少ない置換量では大きな局所歪によって熱伝導率は大幅に低減するが、置換量の増加とともに格子歪が緩和すると同時に、質量差の効果により徐々に格子熱伝導率が低減している。