二酸化炭素から新規エタノール合成ルートの創成

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先行研究により、二酸化炭素を原料として、合成ガス（H2+CO）と酢酸メチル（MA）を経由し、非石油基高純度エタノールを合成できる有望な実用化ルートを実現した。しかし、このタンデム合成ルートの鍵であるジメチルエーテル（DME）のカルボニル化反応段階は、ゼオライト触媒の低い活性と安定性の制限を受けている。今年度の研究には、高価かつ複雑なテンプレートを使用せずに、自己組織化ナノモルデナイト（nano-MOR）ゼオライトを構築するため、容易な阻害剤補助合成ストラテジーを開拓した。特定的な阻害剤を用いて結晶成長方向を選択的に制御することにより、70nmの結晶直径しかないナノフィラメントMORゼオライトを成功裏に合成した。自己組織化ナノMOR触媒は、DMEカルボニル化反応において非常に優れた触媒性能を示した。空時収率（STY）について、従来の楕円形MOR（ES-MOR）[1368 mmol/(kg・h)]と比較すると、ナノフィラメントMOR（NF-MOR）はより高い値[3780 mmol/(kg・h)]に達成した。MOR触媒と自己還元Cu-ZnO/SiO2（CZ/SiO2）触媒を組み合わせ、デュアルベッド触媒システムを構築し、エタノールの一段階合成を実現した。新たなNF-MOR&CZ/SiO2の組み合わせにより、従来の方法と比べて約4倍の高いSTY[1800 mmol/(kg・h) vs. 476 mmol/(kg・h)]が得られた。本研究で開発された自己組織化ナノMORゼオライト合成ストラテジーは、C1炭素小分子（CO、CO2）から高付加価値化学品への触媒プロセスの実用化に向け、高性能ゼオライトの合成方法を開拓した。