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典型金属イオン含有異種多核高原子価窒素錯体の合成と電気化学的窒素固定法の開発

含典型金属离子多相多核高价氮配合物的合成及电化学固氮方法的发展

基本信息

批准号：
20K05545
负责人：
梶田裕二
金额：
$ 2.75万
依托单位：
Aichi Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究は、申請者が所属する研究グループで開発された高原子価二核窒素錯体のプロトン化反応において、還元剤に含まれるアルカリ金属イオンの種類により、生成物であるアンモニアの収率が大きく変化することに着目し、アルカリ金属イオンが窒素のプロトン化に及ぼす影響について検討するものである。研究3年目では、当初の予定通り、窒素分子を最も活性化できる典型金属イオンの探索を行うため、ナトリウムイオンやカリウムイオンが付加した窒素錯体だけでなく、マグネシウムイオンやカルシウムイオンなどのアルカリ土類金属イオンが付加した窒素錯体の合成も行なった。結果、現在までにカルシウムイオンやマグネシウムイオンなどのアルカリ土類金属イオンが付加した新規窒素錯体の合成には成功していないものの、今回、3種類の新規アルカリ金属イオン含有窒素錯体の合成に成功した。また、これらの結晶構造は全て決定することができた。３種類の内訳は、バナジウムイオンとナトリウムイオンを一つずつ持ち、これらの間に二窒素配位子が架橋配位している窒素錯体、バナジウムイオンとナトリウムイオンを２つずつもちこれらの間に架橋配位した二窒素配位子をもつ窒素錯体、バナジウムイオンを2つ、ナトリウムイオンを1つ持つ窒素錯体である。これらの錯体の作り分けは、配位子末端に導入した置換基の立体障害を系統的に変化させることによって制御が可能であることを見出した。また、二窒素配位子におけるN-N結合距離は、バナジウムイオンとナトリウムイオンを２つずつもつ錯体において最も伸長しており、付加するアルカリ金属イオンの数が多いほどN-N結合を活性化できることを示唆する結果を得た。一方、バナジウムイオンを１つ、ナトリウムイオンもしくはカリウムイオンを１つもつ窒素錯体を比較すると、カリウムイオンをもつ窒素錯体の方がN-N結合が活性化されていることを結晶構造から明らかにした。

This research is conducted by the applicant's affiliated research institute, High Atomic Dinuclear Phosphate Types of physical and chemical reactions, return to the original form, and metal types.より, product であるアンモニアのyieldが大きく変化することに目し, アルカリmetal イオンが suffocation element のプロトン化に和ぼすeffect について検To するものである. The three-year research project is based on the original plan and the optimal activation of the phytozoin molecule. Metal イオンのExploration を行うため、ナトリウムイオンやカリウムイオンがPay Add the したsuffocation element wrong body だけでなく、マグネシウムイオンやカルシウムイオンなどのアルカリEARTH METAL イオンが FUKA した suffocation element の SYNTHETIC も行なった. As a result, the current までにカルシウムイオンやマグネシウムイオンなどのアルカリEARTH TYPE METAL イオンがFUKAした新祷素Error The body's synthetic body has succeeded, and this time, 3 types of new regulations have been made, and the metal body contains sulfide and the body has been synthesized successfully.また、これらのThe crystal structure is all determined by the することができた. 3 types of の内訳は、バナジウムイオンとナトリウムイオンを一つずつholdち、これらの间に二毩素配组が BRIDGE COORDINATION している苯somatsuma, バナジウムイオンとナトリウムイオンを２つずつもちこれらの间に bridging coordination した二殷素 coordination 子をもつ phytozolin Wrong body, バナジウムイオンを2つ, ナトリウムイオンを1つhold and suffocation element wrong body である.これらの无码不了けは、The end of the ligand is introduced into the steric obstacle of the substitution group The に変化させることによってcontrolがpossibleであることを见出した of the system.また, におけるN-N binding distance は, バナジウThe most beautiful thingもStretching しており, adding するアルカリmetal イオンのnumber が多いほどN-N combining をactivation できることをshow する results をget た. One side, バナジウムイオンを１つ, ナトリウムイオンもIt's the sameと, カリウムイオンをもつ suffocation element のsquare がN-N combination がactivation されていることをcrystal structure から明らかにした.