High-quality single crystal growth of DNA-functionalized nanoparticles

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本研究は、DNA修飾ナノ粒子（DNA-NP）の結晶化を結晶成長学的に追求し、DNAの選択的結合性と自己集合の性質を利用したコロイド結晶化における高品質単結晶成長法を確立することを目的としている。具体的には、核生成頻度や過飽和度制御により、理想的な結晶成長条件を探っている。本年度の成果は下記の通りである：［１］ナノ粒子の粒径やDNAの鎖長を変化させることにより、様々な粒子体積率のDNA-NP結晶を作製し、それらの結晶性をX線小角散乱（SAXS）により解析した。結晶性の指標としては、結晶の歪を表す歪因子（gファクター）というパラメータで評価した。（gファクターの値が小さいほど、結晶性が良いことを表している。）水和状態及び脱水収縮後のDNA-NP結晶に対し、粒子体積率に対するgファクターの変化を明らかにしたことで、乾燥収縮時に結晶対称性が維持される条件を見出すことができた。また、水和状態から乾燥状態へ変化する時に、gファクターが殆ど変化しないDNA-NP結晶の粒子体積率条件があることを発見した。本成果により、これまで水和状態でしか結晶構造を保持できないと考えられていたDNA-NP結晶を、乾燥状態でも結晶性が保持できる条件があることがわかったため、応用が広がると期待できる。更に、10nm以下のナノ粒子を用いた系において、乾燥収縮によりナノ粒子間を4nm以下まで収縮させることに成功したため、ナノ粒子超格子の量子的な性質を利用した応用も拓ける。［２］結晶化の際の溶媒の組成を工夫することにより、結晶の沈降を抑制し、従来法に比べ大きな結晶を作製することに成功した。また、沈降を抑制することで、結晶サイズの向上だけでなく、結晶性も向上することを発見した。