Transient mechanistic studies of Pt-catalysed synthesis of hydrogen cyanide

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Die katalytische Umsetzung von CH4 und NH3 zu HCN mit und ohne O2-Zugabe an Edelmetall-Katalysatoren ist eine der wichtigsten industriellen Reaktionen. Obwohl gegenwärtig zwei unterschiedliche technische Prozesse (Andrussow und BMA Prozess) existieren, gibt es bislang kein mikrokinetisches Konzept der Reaktion. Gelingt es ein kinetisches Modell auf der Grundlage der Elementarschrittkinetik aufzustellen, kann dieses nach der Kopplung mit dem entsprechenden Reaktormodell die katalytische Leistung bei unterschiedlichen Reaktionsbedingungen und optimale Reaktionsbedingungen vorhersagen. Die relevanten Reaktionsschritte werden mittels Transientenexperimente im Temporal Analysis of Products (TAP) Reaktor identifiziert. Die Untersuchungen werden nicht nur auf die CH4-NH3- und CH4-NH3-O2- Wechselwirkungen mit Pt, Rh und Pt/Rh Katalysatoren beschränkt, sondern auch durch die Analyse der einzelnen Reaktionsschritte der Edukt- und Produktaktivierung erweitert. Das erhaltene mikrokinetische Wissen wird durch die Experimente mit isotopmarkierten Molekülen vervollständigt. Die Relevanz des entwickelten Konzeptes wird mittels Pulsexperimenten in einem unter Normaldruck arbeitenden Pulsreaktor überprüft.