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Theoretical Development for Chemical Reaction Dynamics and Kinetics in Molecular Systems with Heterogeneous and Dynamical Fluctuations

具有非均相和动态涨落的分子系统中化学反应动力学和动力学的理论发展

基本信息

批准号：
19J01569
负责人：
松村祥宏
金额：
$ 2.58万
依托单位：
Institute for Molecular Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-25 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

反応や状態遷移イベントは周囲環境の不均一性を反映して時系列に沿った相関（動的相関）を示す. 本研究では動的相関の微視的起源を解明するための解析手法の確立を目指し、水中のBPTIタンパク質に関する1ミリ秒の超長時間MDの時系列データを対象とした研究を行った.BPTIには内部水が存在して水素結合によってタンパク質の構造安定化に寄与している. 内部水がバルク水分子と交換する過程（内部水交換）がNMR緩和分散実験およびMD計算で調べられてきた. 特にMD計算に基づいて内部水の交換時間の１次元分布関数が解析され、複数の時間スケールおよびそれらの間の動的相関の存在が示唆された. しかし、詳細はわかっていない. そこで、内部水の交換時間の２次元分布関数に基づく一連の解析によって動的相関を微視的に解明するための研究を行った.NMR実験とMD計算で平均交換時間に良好な一致がみられる内部水（W112）を対象とした. まず、交換時間の自己相関関数の解析から相関緩和の時定数が求められ、BPTIのCys14-Cys38ジスルフィド結合周囲の二面角ダイナミクスの時定数との対応から両者の関連性が示唆された. 交換時間の２次元分布関数の解析によって１マイクロ秒スケールと１０ナノ秒スケールの交換時間成分の間の遷移が相関緩和の要因であるとわかり、２次元分布関数の相関項における寄与の解析から、この遷移はCys14-Cys38ジスルフィド結合に関する２つの構造状態、Majorとminor、の間の変化と関連することがわかった. また、Major構造-minor構造間の遷移に伴って内部水（W112）と水素結合しているBPTI中の２つのループ構造L1およびL2の間の距離が変化しており、これによる内部水（W112）の安定化・不安定化と交換時間の相関との関わりが示唆された.

The state transition of the reaction is reflected in the heterogeneity of the environment along the time series. In this study, the origin of dynamic correlation of Weishi app is clarified, and the analytical method is established. The BPTI in water is related to the quality of BPTI in water. The process of internal water molecule exchange (internal water exchange) is used to moderate NMR dispersion and MD calculation. In particular, MD calculation is based on the analysis of the relationship between the one-dimensional distribution of internal water exchange time, the existence of the correlation between the complex time distribution and the movement of the internal water.しかし、详细はわかっていない. 2-D distribution of internal water exchange time, basic analysis, dynamic correlation, Weishi app solution, study, NMR, MD calculation, good agreement, internal water (W112) image. The analysis of the correlation between the time of exchange and the time of exchange. The analysis of the relationship between the two-dimensional distribution of the exchange time and the migration between the components of the exchange time and the correlation mitigation are the main reasons. The correlation terms of the two-dimensional distribution of the exchange time and the migration are the structural state, Major and minor of the Cys14-Cys38 relationship. The migration between Major and minor structures is accompanied by the internal water (W112) and water element binding. The distance between the two structures L1 and L2 in BPTI is changed. The relationship between the exchange time of internal water (W112) and the stabilization and instability is shown.