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新規水素貯蔵システムの構築に向けた有機無機ハイブリッド合金ナノ粒子触媒の開発

开发用于构建新型储氢系统的有机-无机杂化合金纳米颗粒催化剂

基本信息

批准号：
19J10153
负责人：
増田晋也
金额：
$ 1.47万
依托单位：
The University of Tokyo (2020)Osaka University (2019)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-25 至 2021-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19J10153/
关键词：
水素貯蔵/放出固体触媒 CO2 ギ酸 PdAg合金水素二酸化炭素塩基

项目摘要

本年度はクリーンな反応系を達成するため、添加剤を使用しない純水下でのギ酸合成反応のための触媒開発、およびギ酸塩/炭酸塩の相互変換系のための触媒開発を報告した。ギ酸塩/炭酸塩相互変換反応は、ガスとして水素のみが生成するためガスの分離等の必要がなく、温度と水素圧のみで反応をスイッチできるためクリーンな反応系である。純水下でのCO2の還元を促進するため、固体塩基を有する担体の合成を試みた。アルデヒド化合物とアミン含有シリカ源を混ぜ合わせると、シリカの縮合が促進されて固体が形成することを見出し、数種のアルデヒド化合物を用いて担体を合成した。担体比較の結果、特定の担体に対してPdAg合金を担持した触媒が、室温でのギ酸合成反応に対して既存の触媒を凌駕する性能を示すことを見出した。数種の担体を解析したところ、低温でのCO2の吸着能が高く、かつCO2と比較的弱い親和性をもつ担体を用いたときに高い活性が得られることを見出した。ギ酸塩/炭酸塩の相互変換系では、既報ではPd担持カーボン系触媒が高活性を示すことが報告されていたが、担体比較の結果Pd担持TiO2触媒がカーボン触媒と同等以上の性能を示すことを見出した。また、合金種としてPdAgやPdAu合金が高い活性を示した。そこで更なる高活性化を志向し、AgコアPdシェル型の合金をTiO2のシェルで被覆する構造の作製を行った。この構造では、PdがAgとTiO2の両方から電子的寄与を受け、高活性サイトとして期待されるPd-TiO2界面の増加が達成できる。結果として、本構造の作製によって活性の増加が見られ、特にCO吸着より算出した表面Pd当たりの活性が大きく向上することを見出した。速度論的同位体効果や基質濃度依存性によって合金効果、および被覆効果が律速段階を促進することを見出した。

This year はクリーンな anti 応 agreement をするため, add tonic を use しない pure water under でのギ acid synthesis 応のための catalytic 発, およびギ acid salt/c acid salt の mutual - change is のための catalyst open 発を report した. ギ acid salt/c acid salt each other - in the 応は, ガスとして water element のみが generated するためガス separation のの necessary がなく, temperature と water element 圧のみで anti 応をスイッチできるためクリーンな anti 応 department である. In pure water, で <s:1> CO2 <e:1> reduction を promotes the synthesis of するため and solid base をする support <e:1> を test みた. アルデヒド compound とアミン contains シリカ source を mixed ぜ close わせると, シリカの condensation が promote されて solid が form することを see し, several のアルデヒをド compounds with いて supporter を synthetic した. Supporter is の results, specific の supporter にし seaborne て PdAg alloy を bear hold した catalyst が, room temperature でのギ acid synthesis 応にし seaborne て existing の catalyst を above する performance を shown すことを shows した. Several の supporter を parsing したところ, low temperature でのの CO2 sorption can が high く, かつ CO2 と comparative weak い affinity をもつ supporter を with いたときに high い active がられることを shows した. ギ acid salt/c acid salt の mutual variations in system では, both reported では Pd bear hold カーボン series catalyst が highly active を shown すことが report されていたが Pd supporter is の results bear the TiO2 catalyst がカーボン catalyst と equivalent の performance を shown すことを shows した. Youdaoplaceholder0, alloy species とててPdAgやPdAu alloy が high <s:1> activity を indicates たた. そこで more なる highly active を ambition し, Ag コア Pd シェル type の alloy を TiO2 のシェルで coating するを line the tectonic の cropping った. この tectonic では, Pd が Ag と TiO2 の struck party から electronic mail and をけ, highly active サイトとして expect される Pd - TiO2 interface の raised が reach で requirement by きる. Results として, this structure のによって active の raised plus が see られ, に CO sorption より calculate した surface Pd when たりの active が big きく upward することを shows した. Speed theory with a sharper fruit body や substrate concentration dependence によって alloy unseen fruit, および coating services fruit が law speed Duan Jie を promote することを shows した.